生烃潜力预测在油气资源评价过程中起着至关重要的作用。Tissot等^[1]认为在地质历史时期，油气主要来自于干酪根及沥青的热演化，这是一个在热力作用下发生的化学反应过程，在此过程中，成烃母质需要从外界获取一定的能量才能生成油气，这一能量即为生油岩向油气转化的活化能。近年来，由于生烃动力学研究的不断发展和完善，为人们对不同母质来源的干酪根成烃进行精细研究提供了技术支持和保障。如何利用生烃动力学技术，深入剖析研究区域烃源岩的地球化学特征，应用生烃动力学理论结合现代物理模拟技术，再现研究区烃源岩在不同演化阶段的生烃模式和产物的地球化学特征，鉴别研究区油气的来源及相对数量，对提高该区域油气勘探成功率，丰富和完善油气成因理论具有重要意义^[2-3]。生烃动力学理论及研究方法丰富多样，并已被广泛应用于国内外含油气盆地烃源岩评价以及盆地模拟中^[4-6]，其中，应用最为广泛的是生烃动力学法，该方法主要用来预测一定温压条件下或任一热演化阶段烃源岩的产烃量^[7]。地质过程与实验室可控条件下发生的化学反应，具有相同的化学动力学性质，即相同的生烃动力学参数。因此，可以运用生烃动力学方法，结合化学动力学理论来求取动力学参数，构建实验室与地质应用之间的桥梁，进而研究地质条件下低温、长时间的慢速反应过程^[5]。在实验室条件下，主要应用平行一级反应生烃动力学模型来模拟油气生成过程^[5]。目前，用于这项研究的实验装置主要分为开放体系、半封闭和封闭体系，其中封闭体系黄金管热解模拟装置应用最为广泛^[6-7]。

海拉尔盆地下白垩统南屯组湖相烃源岩以暗色泥岩沉积为主，国内学者对其有机质丰度、类型、成熟度等方面均已开展了大量的研究工作，证实了该套烃源岩具有良好的生烃潜力，是海拉尔盆地的主力烃源岩层系，但除乌尔逊—贝尔凹陷外，外围小型凹陷有关南屯组湖相烃源岩的生烃动力学研究尚为空白。因此，本文开展海拉尔盆地红旗、东明和伊敏3个凹陷南屯组一段烃源岩生烃动力学研究，以期深入了解南屯组一段烃源岩的生烃潜力和现处的生烃演化阶段，为外围小型凹陷烃源岩生烃史分析、资源量估算、不同凹陷勘探潜力评价及对比、生烃模式探讨提供有效、可靠的参数依据。

目前，海拉尔盆地油气勘探主要集中在中部断陷带的乌尔逊—贝尔富油凹陷，在外围呼和湖、巴彦呼舒、红旗凹陷取得了突破，在伊敏、东明凹陷见到良好的显示，但整体都没有形成规模储量（图 1）。

图 1

Fig. 1

下载原图 图 1 海拉尔盆地构造单元及地层综合柱状图 Fig. 1 Structural zones and stratigraphy column of Hailaer Basin

实验对采自海拉尔盆地红旗、伊敏、东明3个凹陷46块南一段烃源岩样品进行TOC和热解分析。为了建立更加接近烃源岩原始生烃能力的生烃动力学模型，生烃动力学模拟实验要求尽量选取未熟—低熟样品^[8]（R_o一般小于0.8%）。本次研究在常规有机地球化学分析测试的基础上，在各凹陷分别筛选1块符合实验要求的样品进行热模拟实验，采样位置见图 1，其基本有机地球化学特征如表 1所列。所选样品中H6和M1符合实验要求，但受采样限制，Y2为成熟期样品。彭平安等^[9]、张辉等^[10]应用生烃动力学模拟方法研究了不同类型有机质的有机碳恢复系数，认为在对高—过成熟有机质进行生烃评价时，Ⅰ型、Ⅲ型干酪根有机碳丰度需要恢复，Ⅱ型干酪根不需要恢复，因此，Y2样品基本可以反映其原始生烃潜力。

表 1(Table 1)

表 1 海拉尔盆地外围凹陷南一段烃源岩样品有机地球化学特征 Table 1 Organic geochemical characteristics of K1 n1 source rock samples in peripheral sags of Hailar Basin 凹陷编号 样品类型 深度/m 有机质类型 S1/（mg·g-1） S2/（mg·g-1） S3/（mg·g-1） Tmax/℃ w（TOC）/% HI/[ mg HC·（g TOC）-1] OI/[ mg CO2·（g TOC）-1] Ro/% 红旗H6 黑色泥岩 1 449.87 Ⅱ1 0.10 11.87 0.14 438 2.82 420.9 4.96 0.56 干酪根 Ⅱ1 4.76 190.59 2.76 440 53.92 353.5 5.12 —— 东明M1 黑色泥岩 1 425.00 Ⅱ1 0.60 9.30 0.16 442 2.86 325.2 5.59 0.87 干酪根 Ⅱ1 21.64 195.66 2.88 439 66.18 295.6 4.35 —— 伊敏Y2 黑色泥岩 1 882.30 Ⅱ1 0.17 2.71 0.06 447 0.70 387.1 8.57 1.01 干酪根 Ⅱ1 7.70 59.05 0.80 443 19.67 300.2 4.07 ——

下载CSV 表 1 海拉尔盆地外围凹陷南一段烃源岩样品有机地球化学特征 Table 1 Organic geochemical characteristics of K1 n1 source rock samples in peripheral sags of Hailar Basin

本次实验主要采用中国科学院广州地球化学研究所的分体式黄金管高压釜在高温高压封闭体系下对烃源岩样品进行热模拟、参照国家能源局中国石油天然气行业标准《SY/T 7035—2016黄金管生烃热模拟实验方法》完成。具体流程为：①将样品粉碎后做干酪根分离，对原岩和干酪根分别做热解和TOC分析。②将干酪根样品粉末在氩气环境下封入金管并焊封，然后放置于高压釜内，在50 MPa压力下，分别以20 ℃/h和2 ℃/h的升温速率加热进行热模拟实验，每组升温速率测量12个温度点。因外围凹陷以生油为主，故将模拟的最高温度分别设置为470 ℃（20 ℃/h）和448 ℃（2 ℃/h），对应的Easy% R_o为1.66%和1.95%。实验涵盖了整个生油与部分油的裂解温度区间。在热模拟实验过程中，各个高压釜的压力波动小于1 MPa，温差小于1 ℃。③在加热结束后，从高压釜中取出含有样品的金管，检测气体、轻烃（C₆~C₁₄）和重烃（C₁₄₊）3种组分。④用气密注射器抽取气体，先进行C₁~C₃烃气和CO₂的碳同位素分析，再进行油的测试分析。⑤采用KINETICS专业软件确定Easy% R_o值，并计算生烃动力学参数。

热模拟实验显示：在不同升温速率下，随着温度的升高，气态烃产率持续增加，且低升温速率下气态烃的产率明显高于高升温速率，根据时温互补原理，低升温速率下的实验结果更接近地质历史时期有机质的生烃过程[图 2（a）]。对比发现，在2 ℃/h升温速率下，Y2气态烃产率最高，达404.58 mg/（g TOC），H6与M1基本相当，分别为240.18 mg/（g TOC）和209.9 mg/（g TOC）；20 ℃/h升温速率下对应的产率分别为225.52 mg/（g TOC），158.49 mg/（g TOC）和162.92 mg/（g TOC）。

图 2

Fig. 2

下载原图 图 2 不同组分烃类气体累积产率特征 Fig. 2 Cumulative yield characteristics of hydrocarbon gases with different components

甲烷与气态烃产率特征相似[图 2（b）]，且各样品甲烷产气量约占气态烃总量的1/3，甚至更高。在相同升温速率下，甲烷产率随温度升高稳步增加。重烃气的产出特征与气态烃及甲烷也相似[图 2（c）]。在相同升温速率下，温度达375~423 ℃（Easy% R_o=1.00%~1.57%）时，H6与M1重烃气产率基本相当，随成熟度继续升高，二者之间重烃气产率差别也较小，Y2则始终维持在较高水平，且Y2的重烃气产率占其气态烃总量的2/3。在不同升温速率下，低升温速率更有利于重烃气产出，且高升温速率下的产率明显滞后于低升温速率。在烃源岩生烃热演化过程中，重烃气在达到产率峰值后，进入高—过成熟阶段，均会发生不同程度的热裂解^[11-13]，但研究区重烃气在温度达到447 ℃（Easy% R_o =2.0%）时，产率仍表现为持续增加的趋势，说明外围凹陷重烃气要达到产率峰值或发生热裂解需要更高的温度和成熟度。

天然气干燥系数的变化特征如图 2（d）所示，整体为湿气。在相同升温速率下，M1和Y2干燥系数随成熟度的增加表现为“先减小后增大”的抛物线型变化特征，这是由于在成熟早期，干酪根以生重烃气为主，温度达到328 ℃和352 ℃（Easy% R_o约0.9%）时干燥系数较小，此后随成熟度增大，干酪根热裂解和热降解致使甲烷生成速率增加，干燥系数呈上升趋势。H6则表现为“先增后减再增”的三段式特征，在温度低于302 ℃（Easy% R_o＜0.58%）时，干燥系数明显增大，这可能是干酪根在埋藏升温过程中，由不同生烃机制的生物化学反应或低温化学反应生成了一定量的以甲烷为主的小分子未熟—低熟气^{[12, 14]}，这与松辽盆地下白垩统青山口组一段、嫩江组一段烃源岩生成未熟—低熟气具有相似性^{[12, 15-16]}。进入成熟阶段后，干燥系数的变化规律与M1类似。在不同升温速率下，干燥系数在高升温速率下明显滞后于低升温速率。

总体上3个样品非烃类气体产量都很低，其成分主要有H₂与CO₂，仅有Y₂样品检测到H₂S，根据现有钻井、地震资料解释，在塔木兰沟组发育有火山岩，推断H₂S与伊敏凹陷早期的岩浆活动有关。

热模拟检测的液态烃产物包括C_6-14和C₁₄₊，且C14+占主导地位。实验表明：在相同成熟度条件下，M1样品的产率明显低于其他2个样品[图 3（a）]，其总液态烃和C₁₄₊产率峰值分别为202.66 mg/（g TOC）和169.84 mg/（g TOC），约为H6和Y2的1/2；C_6-14产率约为其他2个样品的2/3，整体来看M1样品的生油潜力相对较差。受升温速率的影响，低升温速率下液态烃率先达到产率峰值，但均表现为“先增后降”的抛物线特征。在2 ℃/h升温条件下，3个样品C6-14在温度达到327 ℃（Easy% R_o= 0.69%）后液态烃产率迅速增加，在410~420 ℃（Easy% R_o =1.4%~1.5%）时达到峰值，之后快速下降[图 3（b）]，而重组分C₁₄₊在360~370 ℃（Easy% R_o = 0.8%~1.0%）时即达到了峰值[图 3（c）]，这说明轻组分的生成需要更高的温度和成熟度，并与干酪根或重组分的热裂解有关。且三者轻、重组分达到产率峰值的温度和成熟度基本一致。

图 3

Fig. 3

下载原图 图 3 液态烃累积产率特征 Fig. 3 Cumulative yield characteristics of liquid hydrocarbon

干酪根生烃遵循多个平行一阶反应的生烃动力学模型，其中，所有平行反应具有共同的频率因子。具体生烃动力学参数计算原理^[17]如下：

某一烃类组分是由一系列平行一级化学反应生成，设每个反应的活化能为E_i，频率因子为A_i，分布频率为X_i0（i = 1，2，3，…，N），则N个平行反应总的某一烃类组分生成量X如下式所示：

式中：A_i为频率因子或指前因子，其值为10¹² s^-1；D为恒速升温实验的升温速率，℃/h；E_i为活化能，kcal/mol；R为通用气体常数1.98910 kcal/mol；T为绝对温度，K。如果得到任一温度或成熟度下的E、A，即可以计算出X，进而确定相应的有机质成烃转化率。

在不同升温速率条件下，干酪根样品生成气态烃、液态烃的实验转化率与温度的关系以及根据上述生烃动力学模型建立的相应条件下的理论数据与温度的关系如图 4所示，结果显示不同相态烃类动力学模拟计算结果与实验结果吻合度很高，说明生烃动力学模拟计算结果准确可靠，获得的动力学参数可以用于地质条件下的生烃模拟。

图 4

Fig. 4

下载原图 图 4 海拉尔盆地外围凹陷南一段烃源岩有机质成烃转化率 Fig. 4 Hydrocarbon generation rate curves of organic matter of of K1 n1 source rock in peripheral sags of Hailar Basin

采用KINETICS软件模拟计算的南一段各烃源岩样品的生烃动力学参数如图 5所示。3组样品有机质生成气态烃的动力学参数差异较大，其中M1频率因子较其他2个样品差一个数量级，且M1的活化能分布最宽（43~60 kcal/mol），但其平均活化能和主频活化能反而最低，分别为52 kcal/mol和56 kcal/mol。H6和Y2平均活化能分别为57 kcal/mol和53 kcal/mol，主频活化能分别为58 kcal/mol和60 kcal/mol。对比看来，有机质生成气态烃的主频活化能具有M1＜H6＜Y2的分布规律。液态烃生烃动力学参数中H6的频率因子明显低于M1和Y2，相差2个数量级，其活化能分布宽（35~51 kcal/mol），平均活化能和主频活化能最低，分别为43 kcal/mo l和48 kcal/mol。M1活化能分布最窄，但平均和主频活化能最高，分别为49 kcal/mol和52 kcal/mol。Y2活化能分布表现为较明显的双峰特征，但其平均和主频活化能与M1基本相当，分别为48 kcal/mol和51 kcal/mol。3组样品有机质生成液态烃的主频活化能具有H6＜Y2＜M1的分布规律。整体看来，3组样品液态烃生成的活化能低于气态烃，这与有机质生烃热演化过程一致。

图 5

Fig. 5

下载原图 图 5 海拉尔盆地外围凹陷南一段烃源岩生烃动力学参数 Fig. 5 Kinetic parameters of hydrocarbon generation of K1 n1 source rock in peripheral sags of Hailar Basin

有机质类型与生烃动力学特征具有明显的相关性^[18-20]，刘立峰等^[19]及王军等^[21]对不同类型烃源岩进行了生烃动力学模拟，发现相同岩性、相同有机质类型样品的生烃动力学特征以及生烃演化行为存在着一定的差异，这与有机质显微组分、类型指数KTI等有关。本文所选3组样品均为黑色泥岩，其有机质类型均为Ⅱ₁型，但其有机质显微组分有一定的差别，其中H6的主要生烃组分为藻类体、镜质体、少量孢子体和角质体；M1的主要生烃组分为藻类体、孢子体和镜质体；Y2陆源高等植物比例输入相对较高，生烃组分以壳质组和镜质组为主，藻类含量较少。因此，H6的烃源岩品质最好，M1次之，而Y2则受TOC含量、有机质显微组分的共同制约，活化能分布分散，主频活化能所占比例低于40%，生烃潜力最差。

烃源岩热模拟实验得到的生烃动力学参数，可外推至地质过程中模拟烃源岩的生烃史，估算不同地质历史时期的生烃量及油气资源量。

海拉尔盆地经历了从铜钵庙组沉积时期至南屯组沉积末期的断陷期、大磨拐河组至伊敏组沉积时期的断坳转换期、青元岗组至今的坳陷期三大构造演化阶段，主体表现为沉降—抬升—再沉降的构造演化特征^{[22, 23]}（参见图 1），其古地温梯度为3.44~4.20 ℃/100 m^[21]，于伊敏组沉积末期达到最高古地温，研究区3个凹陷属于抬升剥蚀型凹陷[图 6（a）]，伊敏组沉积之后是一个降温过程，现今地温小于古地温。将各个样品的生烃动力学参数外推至地质历史时间尺度，结合埋藏史和古地温，分别计算出不同地质时期的镜质体反射率，恢复各凹陷热史及生烃史^{[4, 23]}（图 6），在火山活动及剥蚀作用双重影响下，塔木兰沟组（J₃ tm）实测R_o值偏高，表现出与上覆地层热演化趋势不同的特征。

图 6

Fig. 6

下载原图 图 6 海拉尔盆地外围凹陷南一段烃源岩埋藏史（a）及热演化史（b） Fig. 6 Burial(a)and thermal evolution history(b)of K1 n1 source rock in peripheral sags of Hailar Basin

计算结果表明，按照该古地温计算出的Easy%R_o最大值仅为0.66%，在此古地温条件下的气体产率非常低，Y2气产率最大，但也仅2.41 mL/（g TOC），远未达到工业储量标准，故暂不考虑进行气藏评估。对油来说，南一段烃源岩于早白垩世（距今110 Ma）进入生油门限，对应埋深1 400 m，现今仍处于低成熟—成熟阶段早期，尚未达到生油高峰。H6和M1油产率基本相当，最大值分别为39.96 mg/（g TOC）和52.85 mg/（g TOC），油转化率分别为12.67%和23.32%；Y2油产率约为其他2个样品的3倍，最大油产率为150.63 mg/（g TOC），油转化率为39.50%，仅发生少量排烃，这与目前研究区仅见油气显示或少量原油吻合（表 2，图 7）。

表 2(Table 2)

表 2 海拉尔盆地外围凹陷南一段烃源岩油气产率和油气转化率 Table 2 Oil and gas production rate and conversion rate of K1 n1 source rock samples in peripheral sags of Hailar Basin 井号 深度/m 类型 地层的产气率/[mL·（g TOC）-1] 地层的产油率/[mg·（g TOC）-1] 烃气转化率/ % 油转化率/ % H6 1 449.87 干酪根 0.09 39.96 0.03 12.67 M1 1 425.25 干酪根 1.72 52.85 0.73 23.32 Y2 1 882.30 干酪根 2.41 150.63 0.59 39.50

下载CSV 表 2 海拉尔盆地外围凹陷南一段烃源岩油气产率和油气转化率 Table 2 Oil and gas production rate and conversion rate of K1 n1 source rock samples in peripheral sags of Hailar Basin

图 7

Fig. 7

下载原图 图 7 海拉尔盆地外围凹陷南一段烃源岩油气生成动力学预测结果 Fig. 7 Prediction results of hydrocarbon generation kinetics of K1 n1 source rock in peripheral sags of Hailar Basin

Tissort和Welte（1978）建立的经典干酪根生烃模式将油气的形成主要划分为4个阶段：生物甲烷气阶段（R_o＜0.5%~0.7%）、生油阶段（R_o为0.5%~1.3%）、生凝析油与湿气阶段（R_o为1.3%~2.0%）和干气阶段（R_o > 2.0%）。本文根据黄金管热模拟实验，在不考虑排烃的条件下，建立了海拉尔盆地外围凹陷南一段烃源岩的生烃演化模式（图 8）。在地质条件下，油气的生成与古地温、经历的地质事件、埋深等多种因素有关。前文述及海拉尔盆地外围红旗、东明和伊敏凹陷南一段烃源岩在多期构造活动的影响下，经历的最大埋深小于3 000 m（图 6），当埋深低于1 400 m（R_o＜0.5%）时，仅有少量的低熟气及未熟油生成；当埋深为1 400~3 000 m（R_o为0.5%~1.0%）时，进入生油窗，但尚未达到生油高峰。总体看来，该套烃源岩进入生油门限，且尚属于早期未熟—低成熟生油气阶段，与Tissort和Welte的经典干酪根生烃模式一致。需要指出的是在相同的热演化程度下，伊敏凹陷南一段烃源岩生油转化率明显高于其他2个凹陷，这是由干酪根的母质来源及显微组分的差异性决定的。

图 8

Fig. 8

下载原图 图 8 海拉尔盆地外围凹陷南一段烃源岩生烃模式示意图 Fig. 8 Hydrocarbon generation pattern of K1 n1 source rock in peripheral sags of Hailar Basin of K1 n1 source rock in peripheral sags of Hailar Basin

鉴于海拉尔外围凹陷整体勘探程度较低，结合热模拟实验结果，采用成因法估算了南一段烃源岩的生油量。结果表明，红旗、东明和伊敏等3个凹陷的生油量分别为1.14亿t，4.12亿t，3.65亿t。海拉尔盆地外围凹陷烃南一段烃源岩成熟度不高，虽然各凹陷构造比较复杂，但油气都有近距离运移成藏的特点，运移路径中损耗散失量不大，因此，各项参数大体取中间值，其石油排聚系数取8%~12%，根据各凹陷实际地质情况，参考海拉尔盆地第四次油气资源评价的取值参数，红旗和东明凹陷石油排聚系数取8%，伊敏凹陷取10%，排烃效率取35%，分别估算了各凹陷资源量（表 3）。

表 3(Table 3)

表 3 海拉尔盆地外围凹陷南一段烃源岩资源量 Table 3 Resources of K1 n1 source rock samples in peripheral sags of Hailar Basin 凹陷 运聚系数 生油量/亿t 排油量/亿t 资源量/亿t 红旗 0.08 1.14 0.39 0.09 东明 0.08 4.12 1.57 0.33 伊敏 0.10 3.65 1.25 0.29

下载CSV 表 3 海拉尔盆地外围凹陷南一段烃源岩资源量 Table 3 Resources of K1 n1 source rock samples in peripheral sags of Hailar Basin

综上所述，研究区寻找气藏的可能性很低，3个凹陷南一段生油量及资源量也非常有限，制约生油量的最主要因素是有机质未达到生烃高峰，油气勘探的重点在于寻找其下部古地温相对较高、生油潜力较强的烃源岩层系或局部成熟区域。对红旗和东明凹陷而言，主力烃源岩层系南一段热演化程度很低，勘探的重点应在寻找其下伏铜钵庙组、塔木兰沟组古地温相对较高、生油潜力较强的烃源岩层系；对伊敏凹陷而言，应关注局部古地温相对较高、生油潜力较强的区域，同时寻找南一段下伏铜钵庙组、塔木兰沟组烃源岩。

（1）高温高压封闭体系黄金管高压釜热模拟实验表明，红旗（H6）、东明（M1）和伊敏（Y2）凹陷3个样品有机质成气态烃主频活化能具有M1＜H6＜Y2的分布规律，成液态烃主频活化能具有H6＜Y2＜M1的分布规律。实验数据可信度高，可用于地质条件下的生烃史恢复及生烃量计算。

（2）南一段烃源岩于早白垩世（距今110 Ma）进入生油门限，对应埋深1 400 m，现今仍处于低成熟—成熟阶段早期，尚未达到生油高峰，油的转化率12.67%~39.50%，现今H6和M1油产率分别为39.96 mg/（g TOC）和52.85 mg/（g TOC），Y2油产率为150.63 mg/（g TOC）。烃源岩发生少量排烃，与目前研究区仅见油气显示或少量原油吻合。

（3）制约生油量的最主要因素是有机质未达到生烃高峰，3个凹陷南一段烃源岩生烃量及资源量非常有限，难以达到工业标准。对红旗和东明凹陷而言，区域主力烃源岩层系南一段热演化程度很低，勘探的重点应在寻找其下伏古地温相对较高、生油潜力较强的铜钵庙组和塔木兰沟组烃源岩；对伊敏凹陷而言，应关注局部古地温相对较高、南屯组生油潜力较强的区域，同时寻找其下伏铜钵庙组和塔木兰沟组烃源岩。