煤层气主要以吸附状态赋存于煤储层的微小孔隙中，开采煤层气需要人为排水降低储层压力，使吸附态的甲烷气体解吸变为游离态，因此煤储层吸附性特征研究对煤层气勘探开发至关重要^[1]。煤储层的吸附能力不仅是影响煤储层含气量的关键因素之一，而且对煤层气采收率具有决定性的影响，直接影响到煤层气生产井的产能大小。

针对煤储层吸附特征，已经有许多专家学者做了大量的相关研究，通常用兰氏理论描述煤储层吸附能力，兰氏体积(v_L)代表煤储层的吸附能力，煤储层吸附能力的影响因素大多从煤阶、煤岩煤质等方面进行分析。张群等^[2]指出煤储层兰氏体积随煤阶升高而逐渐增高；苏现波等^[3]则认为煤储层吸附性能与煤阶并非简单的线性相关关系，随煤阶的增高将煤的吸附能力划分出了4个阶段；田永东等^[4]论述了煤变质程度、储层温度、储层压力、煤中水分类型和含量对吸附性的影响；姚艳斌等^[5]通过对华北重点地区原煤兰氏体积特征的研究，认为煤阶是影响吸附能力的主要因素，且呈多项式增强的关系；钟玲文^[6]研究了煤岩成分与煤储层吸附性的关系，通过实验数据建立了平衡水煤样吸附量与镜质组含量成正相关、与惰质组含量成负相关的关系；孟召平等^[7]认为在同一地质条件下，煤体结构破坏越严重，其吸附性能越强；张凯等^[8]研究了不同变质程度的煤储层与煤岩成分的关系；张永强等^[9]认为中变质阶段，煤储层吸附能力与变质程度成正相关，而在高变质阶段成负相关，镜质组最大反射率(R_o，max)在3% 左右时吸附能力最。内蒙古是富煤地区，也是煤层气资源潜力较大的地区，目前针对内蒙古不同地区、不同成煤时代、不同变质程度的煤储层吸附性特征研究相对较少。通过对内蒙古代表性地区的煤储层样品等温吸附测试，着重从其兰氏体积对温度的敏感性，研究不同煤阶的煤储层吸附性特征，并分析其差异性与煤变质程度、煤储层孔隙结构的关系，以期获得不同煤阶煤储层吸附性敏感温度，为开发阶段的储层改造提供参考。

内蒙古地区煤炭资源丰富，含煤区分布广泛。内蒙古西部是高阶煤发育的主要区域，内蒙古东部主要发育褐煤、长焰煤等中低阶煤。通过采集内蒙古3个不同煤阶代表性地区的煤储层样品进行等温吸附测试实验，分析不同变质程度的煤储层吸附能力特征。选择的地区分别是鄂尔多斯盆地北部地区、海拉尔盆地牙克石-五九煤田、二连盆地白音华煤田。

鄂尔多斯盆地是国家级首批煤层气产业化基地之一。盆地北部主要发育2套含煤地层，分别为侏罗系的延安组、石炭系—二叠系的太原组和山西组，其中石炭系—二叠系煤储层镜质组最大反射率为1.55%~2.36%，平均为1.95%，是高阶煤(贫煤)的主要代表。鄂尔多斯盆地北部区块地理上位于内蒙古自治区鄂托克旗境内，从构造位置看，处于鄂尔多斯盆地伊盟隆起带(图 1)。鄂尔多斯盆地北部石炭系—二叠系含煤地层发育于海陆过渡相沉积环境，共含煤11层^[10]，包含太原组6层煤、山西组5层煤，煤层总厚度为3.00~40.93 m，平均为13.37 m。

图 1

Fig. 1

下载原图 图 1 鄂尔多斯盆地北部、白音华煤田和牙克石-五九煤田构造位置图 Fig. 1 Structural location of northern Ordos Basin, Baiyinhua and Yakeshi-Wujiu coalfields

牙克石-五九煤田位于内蒙古自治区呼伦贝尔盟牙克石市，构造上属于新华夏系第Ⅲ沉降带海拉尔沉降区(图 1)，牙克石-五九煤田主要含煤地层为下白垩统大磨拐河组上段和中段，发育于三角洲沉积环境，800 m以深煤层镜质组最大反射率一般为0.60%~0.70%，是内蒙古自治区东部地区海拉尔盆地长焰煤发育的代表性区域。该区发育7个煤组，共50余层煤，煤层总厚度为15.00~61.71 m，平均厚度约为38 m，煤层煤岩组分以亮煤和暗煤为主，煤岩类型以半亮型煤为主，半暗型煤次之，显微组分中镜质组含量为96.4%~99.7%，原煤灰分产率为21.35%~32.35%。

白音华煤田为内蒙古自治区东部海拉尔盆地低阶煤褐煤发育的代表性区域，是内蒙古自治区煤层气资源调查评价工作筛选的煤层气资源勘探开发有利区。内蒙古煤田地质局、中国石油华北油田已经在该区取得了勘探突破，2017年施工的煤层气探井含气性显示良好，有较好的煤层气勘探开发前景。白音华煤田地理上位于内蒙古自治区西乌珠穆沁旗，构造上处于二连盆地乌尼特断陷带东北端，属于大兴安岭南段西侧的山间断陷型盆地(图 1)，主要含煤地层为下白垩统大磨拐河组中段，发育于湖泊—三角洲沉积环境。本区含煤性好，煤层累计厚度为0.36~107.26 m，平均为34.70 m，镜质组最大反射率为0.37%~0.45%，主力煤层煤岩组分以半暗煤和暗淡煤为主，显微组分以镜质组为主，平均质量分数为97.3%~99.7%，平均灰分质量分数为16.77%~27.1%，为低—中灰煤。

为分析不同煤阶的煤储层甲烷吸附特征及其差异性影响因素，分别在鄂尔多斯盆地北部地区、海拉尔盆地牙克石-五九煤田、二连盆地白音华煤田3个有代表性的含煤盆地内采集煤样，样品采集位置如图 1所示，采样深度分别为1 700 m，982 m，952 m，将所采集的煤样按照实验规范要求进行破碎、粉碎、筛选，选取粒径小于0.25 mm的煤岩颗粒，进行平衡水等温吸附实验。对3个地区的同一煤层样品分别做了30 ℃，40 ℃，50 ℃，60 ℃，70 ℃，80 ℃等6组等温吸附实验。

根据鄂尔多斯盆地北部地区石炭系—二叠系煤储层样品的等温吸附实验[图 2(a)]，在相同压力条件下，该地区高煤阶煤储层实际吸附量随着温度的升高而下降，温度从50 ℃升高到60 ℃，实际吸附量下降幅度最大。

根据兰氏体积随温度的变化关系(图 3)，兰氏体积呈现出随温度的升高而下降的特征，温度从50 ℃升高到60 ℃时，兰氏体积下降幅度最大，为23.94%，而温度依次由30℃升高到40 ℃，40 ℃到50 ℃，60 ℃到70 ℃，70 ℃到80 ℃的条件下，兰氏体积虽然整体上依然呈现出随着温度升高而下降的趋势，但相对于50 ℃升高到60 ℃时吸附量的下降幅度，其下降幅度明显小于后者，均小于10%(表 1)。兰氏体积不仅随着温度的变化趋势一致，而且最大变化的温度区间也相当。本文把这种对煤储层吸附性影响较大的温度，称为敏感温度，对煤储层吸附性影响最大的温度范围，称为敏感温度范围。

图 2

Fig. 2

下载原图 图 2 不同温度等温吸附曲线图 Fig. 2 Isothermal adsorption curves of coal reservoirs at different temperatures

图 3

Fig. 3

下载原图 图 3 3个地区煤储层兰氏体积随温度变化关系图 Fig. 3 Relationship of Langmuir volume of coal reservoirs with temperature in three areas

表 1(Table 1)

表 1 不同温度下的兰氏体积及变化 Table 1 Langmuir volume of coal reservoirs at different temperatures 温度 /℃ 鄂尔多斯盆地北部 牙克石-五九煤田 白音华煤田 vL/ (CM3·g-1) 下降幅 度/% vL/ (CM3·g-1) 下降幅 度/% vL/ (CM3·g-1) 下降幅 度/% 30 7.98 8.06 5.42 3.24 5.34 13.6 40 7.72 7.63 4.68 2.70 32.05 7.37 50 7.51 5.19 4.34 23.94 3.02 9.07 60 5.71 5.03 3.94 6.22 8.30 6.90 70 5.36 4.61 3.67 4.26 8.14 0.22 80 5.13 4.24 3.66

下载CSV 表 1 不同温度下的兰氏体积及变化 Table 1 Langmuir volume of coal reservoirs at different temperatures

根据牙克石-五九煤田下白垩统大磨拐河组煤储层样品的等温吸附实验[图 2(b)]，在相同压力条件下，该地区煤储层实际吸附量呈现出随着温度的升高而下降的特征，温度从40 ℃升高到50 ℃时，下降幅度最大。

根据兰氏体积随温度的变化关系(图 3)，兰氏体积呈现出随温度的升高而下降的特征，并且温度从40 ℃升高到50 ℃时，下降幅度最大，达到32.05%，其余温度变化区间的兰氏体积下降幅度均小于10%(表 1)。兰氏体积随温度的升高而下降的特征与实际吸附量变化规律一致，并且与实际吸附量有相同的敏感温度范围(40~50 ℃)。

根据白音华煤田大磨拐河组煤储层样品的等温吸附实验[图 2(c)]，在相同压力条件下，该地区煤储层呈现出实际吸附量随着温度的升高而下降的特征，温度从30 ℃升高到40 ℃时，实际吸附量下降幅度最大。

并且兰氏体积也呈现出随温度的升高而下降的特征，这一变化特征与鄂尔多斯盆地高煤阶煤储层、牙克石-五九煤田长焰煤煤储层相似，但其敏感温度明显小于前两者，白音华地区煤储层从30 ℃到40 ℃时，兰氏体积下降幅度最大，达到13.67%，其他区间下降幅度均小于10%(表 1，图 3)，与实际吸附量有相同的敏感温度范围(30~40 ℃)。

对比不同地区不同煤变质程度的煤储层吸附性特征，主要有两大差异。一是吸附能力的差异。总体上，吸附能力由强到弱依次为鄂尔多斯盆地北部高阶煤、牙克石-五九煤田长焰煤、白音华煤田褐煤，但在各自储层温度条件下(井温测井结果显示，鄂尔多斯盆地北部、牙克石-五九煤田、白音华煤田样品储层温度分别为37.5 ℃，36.8 ℃，35.2 ℃)，牙克石-五九煤田长焰煤吸附能力最强，兰氏体积为7.86 cm³/g，其次为鄂尔多斯盆地北部高阶煤，兰氏体积为7.68 cm³/g，白音华煤田褐煤吸附能力最弱，兰氏体积为5.05 cm³/g；二是吸附性随温度变化特征有差异。主要表现在敏感温度范围的不同，鄂尔多斯盆地北部高煤阶煤储层吸附性敏感温度最高，为50~60 ℃，其次是牙克石-五九煤田长焰煤储层，敏感温度为40~50 ℃，白音华煤田褐煤煤储层吸附性敏感温度最低，为30~40 ℃。

煤变质程度是影响煤储层吸附性能的主要因素。具体来说，煤化作用过程中，在褐煤阶段，煤储层含有大量具有亲水而疏甲烷属性的羟基和羧基官能团^{[1, 11]}，因此，白音华煤田低变质褐煤储层吸附性能最低，随着煤化作用的进行，长焰煤阶段，这种亲水而疏甲烷的官能团大量脱落，增强了其吸附甲烷的能力^[12-13]，而贫煤阶段的煤储层，尽管其亲水而疏甲烷的官能团几乎完全脱落，但应力压实作用使煤储层储集空间减小，煤孔隙度大幅度变小^[14]，使得其吸附能力降低。造成了煤储层吸附能力的强弱依次为牙克石-五九煤田长焰煤、鄂尔多斯盆地北部高阶煤、白音华煤田褐煤的反常特征。

理论上，温度影响煤储层孔隙收缩，因此，煤储层储集空间大小受温度变化的影响^[14-15]，等温吸附曲线对温度有一定的依赖性，兰氏体积对温度是敏感的^[16]，并且根据3个地区不同变质程度煤样的等温吸附实验，不同煤阶煤样的兰氏体积对温度的敏感范围不同。特殊的孔隙结构是煤储层吸附甲烷的基础，为分析3个地区煤储层吸附性的差异性，根据低温液氮吸附和压汞实验，对同一批样品进行了孔隙结构测试。

鄂尔多斯北部地区高煤阶煤储层孔裂隙总体积为0.02 mL/g，总孔隙比表面积为12.38 m² /g，孔隙度为3.09%，排驱压力3.42~28.04 MPa，平均为9.62 MPa；根据阶段进汞量与孔径分布的关系，煤储层孔径分布呈“两头高中间低”的双峰型[图 4(a)]，即微孔(< 10 nm)和超大孔(> 10 000 nm)发育，中、大孔相对不发育，且左峰面积远大于右峰面积，纳米级孔隙体积占总孔隙体积比例达到84.19%，对孔隙总体积的贡献最大。该地区煤储层为纳米级孔隙优势发育型，扫描电镜观察，煤层结构致密，仅见到少量粒间孔、气孔及孤立状裂隙，裂隙宽度几个微米，长度几十到几百微米，且部分裂隙被矿物充填[图 5(a)—(d)]。

图 4

Fig. 4

下载原图 图 4 3个地区煤储层阶段进汞量-孔径分布图 Fig. 4 Relationship between the amount of mercury and pore size distribution of coal reservoirs in three areas

图 5

Fig. 5

下载原图 图 5 3个地区煤储层扫描电镜下孔隙特征 (a)致密结构E-1；(b)致密结构E-2；(c)致密结构E-3；(d)致密结构E-4；(e)植物组织孔(黏土矿物充填)Y-1；(f)植物组织孔(无充填)Y-2；(g)残余组织孔(高岭石充填)Y-3；(h)晶间孔Y-4；(i)晶间孔Y-5；(j)气孔Y-6；(k)植物组织孔B-1；(l)物组织孔B-2；(m)粒间孔B-3；(n)粒间孔B-4 Fig. 5 Characteristics of coal reservoir pores in three areas under SEM

牙克石-五九煤田中变质长焰煤煤储层总孔隙体积为0.04 mL/g，总孔隙比表面积为20.43 m² /g，孔隙度为7.01%，平均排驱压力为3.21 MPa；根据阶段进汞量与孔径分布的关系，煤储层孔径分布呈“前部高后部低”的双峰型[图 4(b)]，峰值集中在2~10 nm，中孔、大孔基本不发育，主要发育微孔(< 10 nm)和小孔(10~100 nm)，扫描电镜下观察，其煤储层孔隙类型以残余植物组织孔、植物组织孔、气孔、晶间孔为主[图 5(e)—(j)]。该地区煤储层为纳米级孔隙优势发育型。相比于鄂尔多斯盆地北部煤储层，其孔隙连通性较好，排驱压力较小。

白音华煤田低变质褐煤煤储层总孔体积为0.05 mL/g，总孔隙比表面积为36.81 m²/g，孔隙度为19.70%，平均排驱压力为0.01 MPa，其阶段进汞量与孔径分布的关系显示，孔隙呈“双峰型”的分布特征[图 4(c)]，微孔、小孔和中孔均等发育，扫描电镜下观察，其煤储层孔隙类型以植物组织孔、粒间孔为主，气孔少见[图 5(k)—(n)]。该地区煤储层为纳米级—微米级孔隙均等发育型，其孔隙度高、孔隙连通性好、排驱压力小。

横向对比分析，鄂尔多斯盆地北部地区煤储层总体表现为孔隙度低、排驱压力高、孔隙以微小孔为主的特征，这有利于煤储层对甲烷分子的吸附。尽管当温度升高时，甲烷分子活动能力增强，但这种以微小孔为主的煤储层孔隙结构，致使温度在30~ 50 ℃时，温度对煤储层兰氏体积的影响不明显，温度升高到50 ℃以后，兰氏体积随温度增高而下降的幅度才显著。

牙克石-五九煤田煤储层与鄂尔多斯盆地类似，也表现为高排驱压力、低孔隙度、纳米级孔隙优势发育的特征，但其孔隙连通性好于鄂尔多斯盆地北部煤储层，吸附性敏感温度低于鄂尔多斯盆地煤储层，40 ℃以后，温度对吸附性的影响就已经显现。白音华煤田低变质褐煤整体表现为孔隙度高，排驱压力低，微孔、小孔、中孔均较为发育，孔隙连通性好的特征，相对于微小孔为主的牙克石-五九煤田煤储层，影响其吸附性的温度更低，因此，白音华煤田煤储层温度升高到30 ℃后，煤储层吸附性随温度的变化就开始变化显著。

通过对比3个地区不同煤阶煤储层孔隙结构特征的差异，孔径分布及连通性是影响其吸附性敏感温度的主要因素。鄂尔多斯盆地北部地区煤储层为纳米级孔隙优势发育型，孔隙连通性较差，排驱压力大，其吸附性敏感温度较高(50~60 ℃)，牙克石-五九煤田煤储层为纳米级孔隙优势发育型，孔隙连通性较好，排驱压力较大，其吸附性敏感温度中等(40~50 ℃)，白音华煤田煤储层为纳米级—微米级孔隙均等发育型，孔隙连通性好、排驱压力小，其吸附性敏感温度较低(30~40 ℃)。

不同煤阶的煤储层均存在对其吸附性影响显著的敏感温度，其意义在于，通过改变储层温度，提高煤储层解吸速率，从而提高煤层气产能。以图 6说明，温度a~b时，煤储层吸附性随温度的升高而下降显著，下降幅度远大于其他温度区间，因此，煤储层吸附性敏感温度即为a~b。假如煤储层温度为c或者d，即小于最小敏感温度a或者处于敏感温度范围内(a~b)，若通过微波注热或者其他技术手段将地层温度提升到最大敏感温度b附近，最高效地降低了煤储层吸附能力，这意味着煤储层含气饱和度及解吸速率得以提高，为煤层气产能的提高提供了理论依据。总之，该技术为探索原位煤层抽采煤层气提供了其他的可能性，不再局限于压裂改造的技术手段。

图 6

Fig. 6

下载原图 图 6 煤储层敏感温度示意图 Fig. 6 Schematic diagram of sensitive temperature of coal reservoirs

上述手段应用到了白音华煤田煤层气BY-T1井煤样解吸中，取得了较理想的效果。针对不同煤层采取BY-T1井20个煤心样品及对应的平行样品做解吸测试，8个样品在储层温度调节下解吸，平行样品解吸温度提高到40 ℃，发现平行样品最终吸附时间比储层温度条件下的短(图 7)，解吸气量也有一定程度的增加(图 8)。这表明在敏感温度范围内提高温度，解吸量会增加，解吸速率会提高，并且原解吸速率越低，应用效果越好。

图 7

Fig. 7

下载原图 图 7 不同温度条件下解吸吸附时间对比图 Fig. 7 Adsorption time at different temperatures

图 8

Fig. 8

下载原图 图 8 不同温度条件下解吸气量对比图 Fig. 8 Desorbed gas volume at different temperatures

(1) 煤储层吸附性(兰氏体积)随着温度的升高而下降，存在一个对煤储层兰氏体积影响大的敏感温度范围，敏感温度随煤变质(煤化)程度的升高而升高。

(2) 不同变质程度的煤储层兰氏体积不同，煤化过程中，含氧官能团数量变化是影响兰氏体积的重要因素；褐煤阶段煤储层羟基和羧基官能团含量大，长焰煤阶段羟基和羧基官能团大量脱落，贫煤阶段羟基和羧基官能团几乎完全脱落，但储集空间的减小限制了其吸附性，因此，储层温度条件下，煤储层吸附性由好到差顺序依次为：牙克石-五九煤田长焰煤、鄂尔多斯盆地北部高阶煤、白音华煤田褐煤。

(3) 煤储层吸附性敏感温度不仅与变质程度有关，孔隙结构也是重要因素。纳米级优势发育型煤储层，连通性差，则其吸附性敏感温度高；纳米级—微米级孔隙均等发育型，连通性好，则其吸附性敏感温度低。

致谢: 在本文完成过程中，中国矿业大学秦勇教授给予了悉心指导，中国矿业大学煤层气成藏过程研究重点实验室提供了很大的帮助，在此表示衷心的感谢。