2023, Vol. 35
2. 成都理工大学 油气藏地质及开发工程国家重点实验室, 成都 610059
,
LI Xiaojia2
,
LI Feng2,
HAO Jingyu1,
DENG Shuanglin2,
WU Juan2,
DENG Bin2,
WANG Daojun1
2. State Key Laboratory of Oil and Gas Reservoir Geology and Exploitation, Chengdu University of Technology, Chengdu 610059, China
近年来，随着非常规页岩油气勘探的深入，页岩中裂缝脉体的研究逐渐成为热点。目前页岩中裂缝脉体的形成机制和充填矿物特征尤其受到关注[1-2]。裂缝形成机制是通过观察裂缝的充填形态特征，即张性脉、剪切脉、雁列脉、纤维状脉等，来揭示脉体充填时局部的应力状态[3]。进一步通过研究裂缝脉体成岩矿物间的相互交切关系来反映脉体形成的先后顺序，从而有效揭示流体期次与序列，但普遍缺失脉体形成的绝对年龄。近年来，利用放射性同位素定年直接确定脉体绝对年龄的研究有了长足的进步，如：石英脉体40Ar-39Ar定年和Rb-Sr定年，方解石脉体Sm-Nd定年和U-Pb定年等[4-6]。充填矿物本身具有地球化学信息，如：碳、氧、锶同位素和稀土元素等可以确定成脉流体的来源、成岩环境等信息，与宿主围岩的地球化学性质相对比可以推测页岩层系与其他层系的连通情况[7-9]。对充填矿物捕获的流体包裹体测温可以获得成脉时的温压、盐度等信息，利用激光拉曼技术对流体包裹体进行研究可有效地识别烃类包裹体和甲烷包裹体等，而甲烷包裹体的压力、温度、拉曼光谱等可以作为恢复古温压和油气流体示踪的重要手段[10-12]。
四川盆地米仓山前缘筇竹寺组富有机质页岩经历了多期构造活动，页岩中裂缝发育，多数充填方解石脉体和或石英脉体[13-15]。目前针对四川盆地页岩裂缝脉体的研究集中在川南的五峰组—龙马溪组，很少有对筇竹寺组的裂缝脉体研究的相关报道，尤其缺少对筇竹寺组裂缝脉体的形成期次、成脉流体来源以及对保存条件有何种影响等的研究资料。通过野外剖面实测、薄片观察、阴极发光、碳氧同位素分析、流体包裹体测温、激光拉曼光谱分析、稀土元素分析，结合区域多期构造演化，分析四川盆地米仓山前缘旺苍地区下寒武统筇竹寺组热演化史过程及与其相关的流体活动，并探讨页岩气的保存条件，以期为该区筇竹寺组页岩气勘探提供基础地质资料。
1 地质概况米仓山地区地处四川盆地北缘，为扬子板块和南秦岭的交界部位，在大地构造位置上属于扬子板块西北端，北接汉南隆起，紧邻秦岭造山带，东部与大巴山逆冲推覆构造带相连，西邻龙门山造山带并以龙门山断裂相接，南部与四川盆地宽缓变形带相邻，是一个在印支运动开始发育、晚燕山运动继承发展、喜马拉雅期最终定型的前陆挤压变形区[16-18]（图 1a）。旺苍地区位于米仓山前缘东部，紧邻四川盆地和米仓山构造带。早寒武世筇竹寺组开始沉积时，上扬子地区海水由东南方向快速侵入，海平面快速上升，米仓山地区处于大面积缺氧的深水陆棚环境，发育下细上粗的碎屑岩沉积建造，随后海平面缓慢下降，整体上沉积水体由深变浅，自北向南发育滨岸—浅水陆棚—深水陆棚相沉积[19-20]。由于筇竹寺组沉降中心大致在米仓山前缘旺苍—南江一带，研究区筇竹寺组泥页岩较厚，最大厚度达200 m，具有良好的物质基础，筇竹寺组下部为灰黑色炭质页岩、泥岩，夹黑色硅质页岩，上部为灰—黄灰色粉砂质泥岩、粉砂岩（图 1b），以静水、厌氧—贫氧的深水陆棚沉积环境为主[21]。
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下载原图 图 1 四川盆地米仓山地区大地构造简图（a）及下寒武统岩性地层综合柱状图（b） Fig. 1 Tectonic structure(a)and stratigraphic column of Lower Cambrian(b)in Micang Mountain, Sichuan Basin |
米仓山前缘旺苍地区下寒武统筇竹寺组露头上多见顺层脉和高角度剪性脉，开度一般较大，为毫米—厘米级，大多为0.1~2.0 cm，延伸长度几厘米到几米不等（图 2a），高、低角度发育的脉体具有明显的交切关系，低角度脉常常切割高角度脉（图 2b），同时观察到剪张性方解石脉体，脉体中见破碎角砾（图 2c）。
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下载原图 图 2 四川盆地米仓山前缘旺苍地区下寒武统筇竹寺组脉体与矿物充填特征 （a）毫米—厘米级开度的剪性脉，王家沟剖面；（b）低角度脉切割高角度脉，王家沟剖面；（c）微切层右旋剪张性方解石脉体，脉体中见破碎角砾，水磨剖面；（d）脉体成分有方解石和石英，王家沟剖面，单偏光；（e）图（c）的阴极发光，王家沟剖面；（f）早期方解石脉体被晚期石英脉体错断，王家沟剖面，正交偏光。 Fig. 2 Filling characteristics of veins and minerals of Lower Cambrian Qiongzhusi Formation in Wangcang area at Micang Mountain front, Sichuan Basin |
进一步基于镜下薄片观察和阴极发光分析，脉体成分有方解石和石英（图 2d），方解石在单偏光下无色，透明度较差，发育1~2组解理，第一期方解石在阴极光下呈橙黄色，第二期方解石在阴极光下呈暗红色；石英在单偏光下无色、透明、无解理，阴极光下不发光（图 2e）。揭示2期方解石脉体被晚期石英脉体切断（图 2d），矿物充填序列通常为第一期方解石，第二期方解石、石英，石英形成时间应晚于方解石（图 2f）。
2.2 脉体中流体包裹体特征将野外典型脉体样品制备成厚度为100 μm且双面抛光的包裹体薄片，开展了流体包裹体岩相学观察、激光拉曼光谱分析和流体包裹体测温分析。显微镜下观察到大量的流体包裹体，以椭圆状、次圆状为主，呈群状、线状、带状分布，常见3期脉体充填（表 1）。其中，第一期细晶方解石中有发荧光的液态烃类包裹体（图 3a），拉曼散射峰位在2 700~2 970 cm-1区域发生强烈隆起（图 3b）；第二期粗晶方解石中可见高密度甲烷包裹体（图 3c），其拉曼散射峰位在2 911.39 cm-1处出现特征峰（图 3d），富含荧光液态烃类包裹体（图 3e），拉曼散射峰位在2 700~2 970 cm-1区域发生强烈隆起（图 3f）；第三期石英中赋存高密度甲烷包裹体（图 3g），拉曼散射峰位在2 910.43 cm-1处出现特征峰（图 3h）。一般认为拉曼散射峰位小于2912 cm-1为高密度甲烷包裹体[22-23]。
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下载CSV 表 1 四川盆地米仓山前缘旺苍地区下寒武统筇竹寺组脉体矿物期次与流体包裹体类型 Table 1 Mineral stages and fluid inclusions types of Lower Cambrian Qiongzhusi Formation in Wangcang area at Micang Mountain front, Sichuan Basin |
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下载原图 图 3 四川盆地米仓山前缘旺苍地区下寒武统筇竹寺组裂缝脉体中流体包裹体特征 （a）细晶方解石中液态烃类包裹体，王家沟剖面，单偏光；（b）细晶方解石中高饱和液态烃类包裹体拉曼光谱，王家沟剖面；（c）粗晶方解石中高密度甲烷包裹体，王家沟剖面，单偏光；（d）粗晶方解石中高密度甲烷包裹体拉曼光谱，王家沟剖面；（e）粗晶方解石中液态烃类包裹体，水磨剖面，单偏光；（f）粗晶方解石中高饱和液态烃类包裹体拉曼光谱，水磨剖面；（g）石英中高密度甲烷包裹体，水磨剖面；（h）石英中高密度甲烷包裹体拉曼光谱，水磨剖面。 Fig. 3 Fluid inclusion characteristics in fracture veins of Lower Cambrian Qiongzhusi Formation in Wangcang area at Micang Mountain front, Sichuan Basin |
研究区王家沟剖面和水磨剖面方解石脉体中流体包裹体的均一温度均有2个峰值，分别是120~130 ℃和140~150 ℃，分别对应2期流体充注高峰，需要指出的是，第三期石英脉体中原生盐水包裹体可能代表第三期硅质流体的充注（图 4）。2条剖面筇竹寺组的第一期方解石脉体包裹体均一温度均为83.1~136.2 ℃，盐度均为0.4%~12.2%；第二期方解石脉体包裹体均一温度均为140.2~185.4 ℃，盐度均为5.7%~17.3%。水磨剖面第三期石英包裹体均一温度为162.1 ℃，盐度为13.8%。
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下载原图 图 4 四川盆地米仓山前缘旺苍地区下寒武统筇竹寺组流体包裹体均一温度及其与盐度的关系 Fig. 4 Homogenization temperature distribution and relationship between salinity and homogenization temperature of Lower Cambrian Qiongzhusi Formation in Wangcang area at Micang Mountain front, Sichuan Basin |
米仓山前缘筇竹寺组方解石脉体样品的δ18OPDB值为-14.95‰~-9.17‰（表 2），绝大部分方解石脉体实测值比早寒武世全球海水的δ18OPDB平均值（-5‰±1‰~-10‰±1‰）小[24]，这种δ18O的负偏移受控于成脉流体温度和成脉流体的δ18O丰度（与含水饱和度密切相关），当温度为0~500 ℃时，CaCO3-H2O体系中δ18O分馏系数α与热力学温度T存在如下关系[25]：
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下载CSV 表 2 四川盆地米仓山前缘旺苍地区下寒武统筇竹寺组方解石脉体碳氧同位素与均一温度测定结果 Table 2 Carbon and oxygen isotopes and homogenization temperature of calcite veins of Lower Cambrian Qiongzhusi Formation in Wangcang area at Micang Mountain front, Sichuan Basin |
| $ 1000 \ln \alpha=2.78\left(10^6 T^{-2}\right)-3.39 $ | (1) |
其中：
| $ \alpha=\frac{1000+\delta^{18} \mathrm{O}_{\mathrm{CaCO}_3}}{1000+\delta^{18} \mathrm{O}_{\mathrm{H}_2 \mathrm{O}}} $ | (2) |
式中：α为分馏系数；T为方解石脉体的沉淀温度，K；δ18OCaCO3为方解石（SMOW）标准的氧同位素值，‰，δ18OH2O为地质历史时期地层水中氧同位素的值，‰。
通过式（1）可以计算出成脉流体的δ18O。本次实验方解石氧同位素以（PDB）标准列出，可以用经验公式δ13OSMOW=1.030 86δ13OPDB+30.86计算出δ18OSMOW值[26-27]（表 2）。方解石脉体温度一般根据方解石脉体捕获的原生盐水包裹体均一温度确定，利用盐水包裹体均一温度确定方解石脉体形成温度，可以计算方解石脉体矿物沉淀时地层水中的δ18O，进而示踪成脉流体的来源，一般认为显生宙海水的δ18OSMOW为-1‰~1‰ [28]。
研究区王家沟剖面筇竹寺组可见2期方解石脉体，其原生盐水包裹体的捕获温度分别为94.8~136.0 ℃和140.2~185.4 ℃，第一期方解石脉体沉淀时成脉流体的δ18OSMOW为-0.3‰~8.0‰，第二期方解石成脉流体的δ18OSMOW为4.0‰~11.4‰，揭示第一期方解石脉体受到海水的轻微影响，成脉流体主要为层内地层水，第二期方解石脉体的成脉流体为层内地层水，不受外源流体的影响[29]（图 5）。
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下载原图 图 5 四川盆地米仓山前缘旺苍地区下寒武统筇竹寺组方解石脉体成岩期地层水δ18O分布 Fig. 5 δ18O distribution of diagenetic water of calcite veins of Lower Cambrian Qiongzhusi Formation in Wangcang area at Micang Mountain front, Sichuan Basin |
研究区水磨剖面筇竹寺组2期方解石脉体原生盐水包裹体捕获温度分别为83.1~136.2 ℃和142.5~158.4 ℃；第一期方解石脉体沉淀时成脉流体的δ18OSMOW为-3.2‰~3.8‰，第二期为2.6‰~7.1‰；第一期方解石脉体成脉流体为层内地层水，受到大气淡水和海水共同影响，第二期成脉流体主要为层内地层水（图 5）。
3.2 稀土元素特征通过对比脉体和围岩的稀土元素特征可以确定流体来源[30]。米仓山前缘王家沟剖面下寒武统筇竹寺组方解石脉体稀土元素（REE）含量和特征参数如表 3和表 4所列，方解石脉体稀土元素含量采用北美页岩值标准化（NASC），进一步得到稀土元素配分模式图[31]（图 6）。王家沟剖面筇竹寺组WJG-9样品围岩和脉体均呈现中稀土元素富集、稀土分馏明显的特征，表现为（Pr/Sm）NASC < 1，（Tb/Yb）NASC>1，方解石具有Eu正异常（δEu = 2.41）和Ce无异常（δCe=1.00），围岩具有Eu正异常（δEu=2.08）和Ce无异常（δCe=1.00）。该样品脉体与围岩的稀土元素配分模式极为相似，均具有Eu异常和Ce无异常，说明脉体与围岩流体发生了交换，流体来源于层内地层水。WJG-10样品的围岩表现为轻稀土元素富集，方解石表现为中稀土元素富集，方解石样品具有明显的Eu正异常（δEu=4.34~7.88）和Ce微弱负异常（δCe=0.93~0.96），围岩具有更明显的Eu正异常（δEu = 350.32）和Ce负异常（δCe = 0.76）（表 4）。该样品脉体与围岩的稀土元素配分模式极为相似，均具有Eu异常和Ce负异常，说明脉体与围岩发生了流体交换，流体来源于层内地层水。王家沟剖面筇竹寺组2期方解石成脉流体均为层内地层水。
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下载CSV 表 3 四川盆地米仓山前缘王家沟剖面下寒武统筇竹寺组方解石脉体稀土元素含量 Table 3 Rare earth elements content in calcite veins of Lower Cambrian Qiongzhusi Formation in Wangjiagou profile at Micang Mountain front, Sichuan Basin |
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下载CSV 表 4 四川盆地米仓山前缘王家沟剖面下寒武统筇竹寺组方解石脉体稀土元素特征参数 Table 4 Rare earth element characteristics of calcite veins of Lower Cambrian Qiongzhusi Formation in Wangjiagou profile at Micang Mountain front, Sichuan Basin |
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下载原图 图 6 四川盆地米仓山前缘王家沟剖面下寒武统筇竹寺组方解石脉体稀土元素北美页岩标准化配分模式 Fig. 6 Standardized distribution model of rare earth elements in North American shale of calcite vein of Lower Cambrian Qiongzhusi Formation in Wangjiagou profile at Micang Mountain front, Sichuan Basin |
Eu异常可能受温度和围岩斜长石含量的共同控制，所以成脉流体中沉淀矿物的δEu变化不仅受流体温度的控制，还取决于流体-岩石反应的位置和反应程度[32-34]。王家沟剖面流体包裹体温度为83.8~185.4 ℃，未发现大于200 ℃的原生盐水包裹体，结合剖面位置附近TX1井的埋藏史-热史资料，揭示筇竹寺组在晚侏罗世最大埋深达8 000 m，最大埋深期间达到的最高温度接近但未超过200 ℃。因此Eu正异常的另一个合理解释就是流体-岩石相互作用过程中斜长石的溶解，成脉流体是来源于流体-岩石反应强烈的地层水。TX1井数据资料显示，筇竹寺组优质页岩段斜长石平均体积分数大于15%，指示脉体Eu正异常受宿主围岩斜长石含量影响较大[21]。
王家沟剖面筇竹寺组围岩具有Ce负异常（δCe=0.76~1.00），指示围岩沉积时受到地表大气淡水淋滤，而方解石样品具有Ce微弱负异常（δCe= 0.93~1.00），推测为发生流体-岩石反应时，继承围岩的Ce负异常，表现为不明显的Ce负异常。
4 流体活动特征及意义 4.1 流体活动特征使用BasinMod盆地模拟软件，基于TX1井地层分层、厚度、岩性、实测地层温度、TOC等基本参数，以根据米仓山前缘磷灰石裂变径迹得到的抬升时间和计算的剥蚀量作为约束，将加里东期、海西期、印支期和燕山—喜山期古剥蚀量分别设定为150 m，400 m，400 m和5 700 m，恢复研究区TX1井筇竹寺组热演化史和地层埋藏史[35-37]。研究区TX1井筇竹寺组烃源岩于晚奥陶世—晚志留世进入低成熟阶段（Ro ＝0.5%~0.7%），生成低成熟原油；早泥盆世烃源岩全面成熟（Ro ＝0.7%~1.3%），生成大量的原油，该阶段一直持续到中侏罗世；中侏罗世，烃源岩演化到高成熟阶段（Ro ＝1.3%~2.0%），产物为轻质油和湿气；晚侏罗世，烃源岩已经达到过成熟阶段（Ro > 2.0%），以热裂解气为主要产物，早白垩世烃源岩成熟度达到最大；晚侏罗世至今虽构造抬升，但成熟度不再增大，至今保持在2.5% 左右（图 7）。
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下载原图 图 7 四川盆地米仓山前缘旺苍地区下寒武统筇竹寺组裂缝脉体形成时间 Fig. 7 Formation time of fracture veins of Lower Cambrian Qiongzhusi Formation in Wangcang area at Micang Mountain front, Sichuan Basin |
结合王家沟剖面和水磨剖面，研究区筇竹寺组第一期方解石包裹体最低均一温度为83.1 ℃，第二期方解石包裹体最低均一温度为140.2 ℃，第三期石英包裹体最低均一温度为162.1 ℃，据此推测研究区第一期方解石脉体形成于早志留世（约440 Ma），第二期方解石脉体形成与早侏罗世（约190 Ma），第三期石英脉体形成早白垩世（约120 Ma）（图 7）。综合上述研究，认为第一期方解石成脉流体主要为层内地层水，受向下侵入的少量大气淡水和海水影响，与烃源岩生烃作用生成的液态烃类一起充注；第二期方解石成脉流体主要为层内地层水，与液态烃类和高密度气相甲烷混合充注；第三期石英脉体的成脉流体是筇竹寺组的硅质流体，与高密度气相甲烷一起充注（图 8）。
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下载原图 图 8 四川盆地米仓山前缘旺苍地区下寒武统筇竹寺组流体运移路径 Fig. 8 Fluid migration path of Lower Cambrian Qiongzhusi Formation in Wangjiagou profile at Micang Mountain front, Sichuan Basin |
米仓山前缘筇竹寺组碳氧同位素指示受外源流体影响较小，围岩与方解石脉体碳氧同位素差值在较小的区间波动，水磨剖面筇竹寺组可能受到大气淡水下渗的影响，但成脉流体主要还是来源于层内地层水和海水，方解石脉体和围岩的稀土元素配分模式进一步指示成脉流体是流体-岩石反应强烈的层内地层水，围岩与方解石脉体均具有Eu正异常特征，并且围岩异常程度更大，Eu正异常来源于宿主围岩斜长石的溶解，同时围岩的Ce负异常指示筇竹寺组成岩期受到大气淡水淋滤。包裹体测温结果表明，王家沟剖面原生盐水包裹体盐度大于3.5%（一般认为盐度小于3.5% 指示受到淡水影响），水磨剖面原生盐水包裹体盐度基本大于3.5%，反映成脉流体受到大气淡水混入影响，方解石沉淀的作用普遍较小。激光拉曼检测到超临界高密度甲烷包裹体，进一步揭示研究区筇竹寺组方解石和石英成脉时具备相对良好的压力条件，且封闭性较好，受外源流体影响较小，节理和裂缝发育，但可能并不沟通上下地层，可能更多的作用是有利于页岩气聚集成藏，由此推测，研究区筇竹寺组页岩气具有较好的封闭条件。
5 结论（1）四川盆地米仓山前缘筇竹寺组可见2期方解石和1期石英充填，第一期方解石中的液态烃类包裹体均一温度为83.1~136.2 ℃，盐度为0.4%~12.2%；第二期方解石中的液态烃类包裹体、高密度甲烷包裹体均一温度为140.2~185.4 ℃，盐度为5.7%~17.3%；第三期石英中的高密度甲烷包裹体均一温度为162.1 ℃，盐度为13.8%。
（2）米仓山前缘筇竹寺组第一期方解石脉体形成于早志留世（约440 Ma），成脉流体主要为层内地层水，受少量大气淡水和海水影响，与液态烃类流体一起充注；第二期方解石脉体形成于早侏罗世（约190 Ma），成脉流体为层内地层水，与液态烃类和高密度气相甲烷混合充注；第三期石英脉体形成早白垩世（约120 Ma），成脉流体为筇竹寺组的硅质流体，与高密度气相甲烷一起充注。
（3）米仓山前缘筇竹寺组方解石和石英成脉时具备相对良好的压力条件，且封闭性较好，受外源流体影响较小，节理和裂缝发育，可能并不沟通上下地层，更多的作用是有利于页岩气聚集成藏，由此推测筇竹寺组页岩气具有较好的封闭条件。
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