岩性油气藏  2023, Vol. 35 Issue (5): 71-80       PDF    
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引用本文
温思宇, 张兵, 姚永君, 等. 川东地区二叠系吴家坪组页岩中黄铁矿形态及其对大洋缺氧事件的指示意义. 岩性油气藏, 2023, 35(5): 71-80, doi: 10.12108/yxyqc.20230507.  
WEN Siyu, ZHANG Bing, YAO Yongjun, et al. Pyrite morphology in shale of Permian Wujiaping Formation in eastern Sichuan Basin and its indicative significance to oceanic anoxic events. Lithologic Reservoirs, 2023, 35(5): 71-80, doi: 10.12108/yxyqc.20230507.  
川东地区二叠系吴家坪组页岩中黄铁矿形态及其对大洋缺氧事件的指示意义
温思宇1,2, 张兵1,2,3, 姚永君4, 马恺1,2, 王艳3, 杨凯3    
1. 成都理工大学 沉积地质研究院, 成都 610059;
2. 成都理工大学 油气藏地质及开发工程国家重点实验室, 成都 610059;
3. 成都理工大学 地球物理学院, 成都 610059;
4. 中国石油西南油气田公司重庆气矿, 重庆 400000
收稿日期: 2022-08-20; 修回日期: 2022-10-25; 网络首发日期: 2023-01-31
基金项目: 中国石油西南油气田分公司2020年科研计划项目“川东地区龙潭组页岩储层特征及有利区研究”（编号：20200304-16）资助
作者简介: 温思宇，女（1998—），成都理工大学在读硕士研究生，研究方向为页岩气储层沉积学。地址：（610059）四川省成都市成华区二仙桥东三路1号成都理工大学。Email：1789358174@qq.com.
通讯作者: 张兵，男（1981—），博士后，副教授，主要从事沉积学与储层地质学方面的教学与研究工作。Email：zb4819890@qq.com.
摘要: 通过川东地区二叠系吴家坪组页岩样品镜下薄片鉴定、X射线衍射分析、主微量元素测试等，对川东地区二叠系吴家坪组页岩中黄铁矿特征及缺氧事件进行了研究。研究结果表明：①川东地区吴家坪组页岩中矿物成分较为复杂，富含黏土矿物，黄铁矿发育，岩相主要划分为钙质硅质混合页岩、硅质页岩、黏土质页岩；②氧化-还原环境敏感参数U/Th，Ni/Co及V/Cr值指示研究区吴家坪组页岩的沉积环境整体为贫氧环境，并且在纵向上自下而上呈现由氧化环境向缺氧环境过渡的特征；③研究区页岩中草莓状黄铁矿的粒径为5.18~10.75 μm，且在纵向上自下而上呈现逐渐变小的特征，这种粒径上的变化特征可视为其对二叠纪晚期大洋缺氧事件的响应；④由峨眉山玄武岩喷发所导致的缺氧事件涉及茅口组沉积晚期—吴家坪组沉积期—大隆/长兴组沉积期，自峨眉山玄武岩喷发开始，CO2不断溶于水体，浮游生物大量增长，水中含氧量持续下降，至大隆/长兴组沉积时期川东地区水体已完全处于缺氧甚至硫化环境。
关键词: 页岩    黄铁矿形态    大洋缺氧事件    吴家坪组    二叠系    川东地区    
Pyrite morphology in shale of Permian Wujiaping Formation in eastern Sichuan Basin and its indicative significance to oceanic anoxic events
WEN Siyu1,2, ZHANG Bing1,2,3, YAO Yongjun4, MA Kai1,2, WANG Yan3, YANG Kai3    
1. Institute of Sedimentary Geology, Chengdu University of Technology, Chengdu 610059, China;
2. State Key Laboratory of Oil and Gas Reservoir Geology and Exploitation, Chengdu University of Technology, Chengdu 610059, China;
3. College of Geophysics, Chengdu University of Technology, Chengdu 610059, China;
4. Chongqing Gas Mine, PetroChina Southwest Oil & Gas Field Company, Chongqing 400000, China
Abstract: Through microscopic thin section identification, X-ray diffraction analysis, major and trace elements test of shale samples from Permian Wujiaping Formation in eastern Sichuan Basin, the pyrite characteristics and anoxic events in shales of Permian Wujiaping Formation in eastern Sichuan Basin were studied. The results show that: (1)The shale mineral composition of Wujiaping Formation in eastern Sichuan Basin is relatively complex, rich in clay minerals, and pyrite is developed. The lithofacies are mainly divided into calcareous siliceous mixed shale, siliceous shale and clay shale.(2)The sensitive parameters of oxidation-reduction environment including U/Th, Ni/Co and V/Cr indicate that the sedimentary environment of Wujiaping Formation shale in the study area is generally suboxic environment, presenting the characteristics of transition from oxidation environment to anoxic environment from bottom to top vertically.(3)The grain size of framboidal pyrite in the study area is 5.18-10.75 μm, and it gradually decreases from bottom to top. This change in grain size can be regarded as its response to the Late Permian oceanic anoxic event.(4)The anoxic event caused by the eruption of the Emeishan basalt involves the late stage of Maokou Formation, and the stage of Wujiaping Formation and Dalong/Changxing Formation. Since the eruption of the Emeishan basalt, CO2 has been continuously dissolved in the water, plankton has increased greatly, and the oxygen content in the water has continued to decline. By the stage of Dalong/Changxing Formation, the water in eastern Sichuan Basin has been completely in an anoxic or even sulfide environment.
Key words: shale    pyrite morphology    ocean anoxia event    Wujiaping Formation    Permian    eastern Sichuan Basin    
0 引言

四川盆地是由盆地周边的褶皱和断裂围限而成的一个大型构造沉积盆地，其形成演化受到特提斯构造域与太平洋构造域的控制[1]。二叠纪是古特提斯洋闭合、新特提斯洋开启的关键时期，板块运动活跃，其构造变化的背景造成了火山的频繁活动[2]。峨眉山玄武岩喷发于吴家坪组沉积早期，川东地区位于其覆盖范围的外缘，以往研究认为，吴家坪组沉积期正处于一个缺氧事件的发展时期[3-5]。彭毅峰[6]在对川东地区二叠纪生物大灭绝的研究中发现，吴家坪组沉积期底栖有孔虫相对于茅口组沉积期底栖有孔虫所需的氧气量更小，这种变化可能是二叠纪晚期的缺氧事件所导致的。近年来，学者们对川东地区吴家坪组的研究主要集中于层序地层划分、岩相古地理演化以及烃源岩的评价上，对于川东地区吴家坪组沉积与晚二叠世大洋缺氧事件之间的联系的研究尚且不足。即使有少量相关研究，也局限于古生物的演化，并未对不同矿物与缺氧事件之间的耦合关系进行详细分析。

川东地区吴家坪组页岩含有大量黄铁矿，尤其草莓状黄铁矿含量较高。黄铁矿广泛分布于页岩储层中，受到形成过程中水体氧化还原条件及后期作用的限制，呈现出不同的形态特征[7]，尤其是草莓状黄铁矿，其粒径、形状等特征是反演古沉积环境的重要依据[8-9]。草莓状黄铁矿形态的差异反映了其形成过程中水体物理化学条件与后期环境的不同，目前已被广泛应用于研究古海洋环境的变化[10-12]。Sweeney等[13]比较了不同环境中黄铁矿的形态大小和特征，指出黄铁矿的生长与古代沉积环境的氧化还原条件密切相关。一些学者利用草莓状黄铁矿的平均粒径（MD）及最大粒径（MFD）来判别古环境，建立了通过沉积岩中草莓状黄铁矿粒径的分布规律来反演古海洋氧化还原环境的模型[10, 14-15]。因此，黄铁矿基于自身对于氧化还原条件的敏感性，必然会对晚二叠世大洋缺氧事件表现出一定的响应特征。

本次研究结合沉积地球化学数据分析，还原川东地区吴家坪组沉积期的水体氧化还原条件，分析吴家坪组沉积期水体环境的过渡性特点，揭示黄铁矿形态-大洋缺氧事件-峨眉山玄武岩喷发的耦合关系，并建立草莓状黄铁矿对缺氧事件的响应模式，以期从不同角度对晚二叠世大洋缺氧事件的影响范围及后果进行补充分析。

1 地质概况

四川盆地是隶属于华南板块的一个叠合盆地，位于特提斯东段构造域中带[2-3, 16]。二叠纪时期古特提斯板块向劳亚大陆持续汇聚，受此影响，产生了一系列地质事件和海平面变化[17]。二叠世末发生东吴运动，这一时期由地幔柱活动引起的地壳大规模抬升和大火成岩省形成，改变了四川盆地晚二叠世沉积地貌的格局，沉积分异也随之加剧。峨眉山玄武岩喷发后的热冷却沉降使得喷发区外围沉积了一套下部为海-陆过渡相的含煤泥质岩与砂岩（龙潭组/吴家坪组）[18]，上部为灰岩、生物灰岩夹泥灰岩与硅质岩（长兴组/大隆组）的沉积组合。川东地区构造上位于扬子板块西北部，为扬子准地台的一个次级构造单元[19]（图 1a）。吴家坪组在该地区连续分布，下伏茅口组地层，上覆长兴组地层，由FT1井测得其厚度为101 m，岩性主要为泥质页岩。根据岩性可将二叠系吴家坪组分为3段：吴一段厚度为37.5 m，顶部发育一套较厚的灰岩，下部为灰黑色黏土质页岩，底部见一套玄武岩及一套铝土岩，中上部质地较易碎，整体为开阔台地沉积；吴二段厚度为28.5 m，顶部为泥质灰岩，底部为黑色页岩，整体为深水陆棚沉积；吴三段厚度为35 m，页岩与灰岩互层，整体为浅水陆棚沉积（图 1b）。

下载原图 图 1 川东地区构造图（a）及FT1井二叠系吴家坪组单井柱状图（b）（据文献[20-21]修改） Fig. 1 Structural map of eastern Sichuan Basin(a)and stratigraphic column of Permian Wujiaping Formation of well FT1(b)
2 岩石学特征

川东地区二叠系吴家坪组沉积时期海平面变化明显，沉积过程复杂。为了研究这一时期川东地区FT1井的矿物组成，共取FT1井吴家坪组页岩样品25块，进行X射线衍射全岩-黏土矿物组分测试。结果表明，脆性矿物（石英、长石、方解石和白云石）质量分数为9.2%~52.4%，平均为30.1%，其中石英质量分数为6.2%~31.3%，平均为18.4%，方解石质量分数为0.3%~20.3%，平均为7.0%；其他矿物（黄铁矿、菱铁矿和石膏）的平均质量分数小于5%。吴家坪组页岩样品富含黏土矿物，质量分数为6.3%~69.6%，平均为60.3%（表 1）。根据FT1井25个全岩X射线衍射资料，将FT1井吴家坪组岩石类型主要划分为钙质硅质混合页岩、硅质页岩、黏土质页岩3种[22]（图 2）。

下载CSV 表 1 川东地区FT1井二叠系吴家坪组页岩矿物组分 Table 1 Mineral components of Permian Wujiaping Formation shale of well FT1 in eastern Sichuan Basin 
下载原图 图 2 川东地区FT1井二叠系吴家坪组页岩岩相划分三角图 Ⅰ.灰（云）岩；Ⅱ.钙质页岩；Ⅲ.黏土质钙质混合页岩；Ⅳ.钙质硅质混合页岩；Ⅴ. 黏土岩；Ⅵ. 黏土质页岩；Ⅶ. 黏土质硅质混合页岩；Ⅷ.硅质页岩；Ⅸ.硅质岩。 Fig. 2 Ternary diagram of shale lithofacies division of Permian Wujiaping Formation of well FT1 in eastern Sichuan Basin

钙质硅质混合页岩岩心夹多套灰岩岩层，灰岩中发育顺层裂缝，由方解石填充，镜下可见黄铁矿颗粒及石英、方解石充填的孔洞（图 3a）和草莓状黄铁矿充填的生物骨针（图 3b）。主要基质为黏土矿物、长石、碎屑石英及碳酸盐岩，黄铁矿呈集合体分散分布。石英+长石矿物的质量分数为30%~50%，方解石+白云石的质量分数为25%~50%，黏土质量分数为10%~35%。硅质页岩岩心夹凝灰岩层，中部发育一条4 cm左右的裂缝，上部发育水平微裂缝，均由方解石充填。发育多层黄铁矿薄层，可见透镜状黄铁矿，且含有少量介壳化石；镜下观察，可见黄铁矿颗粒及陆源石英大量分布，硅化后的生物骨架、生屑分布均匀，略具定向性，个别生屑被硅化；生屑间由大量黏土矿物和黑色炭质矿物混合填隙，零星见陆源粉砂。石英+长石的矿物质量分数为40%~72%，方解石+白云石的质量分数为6%~24%，黏土质量分数为8%~21%（图 3c-3g）。

下载原图 图 3 川东地区FT1井二叠系吴家坪组不同页岩岩相的岩心及镜下特征 （a）深灰色泥岩，含少量介壳化石，层中发育13条黄铁矿薄层，厚度约为1 cm，4 572.97~4 575.44 m；（b）黑色页岩夹2 cm方解石脉，4 577.08~ 4 577.21 m；（c）灰绿色玄武岩，裂缝发育，方解石充填，具黑色环边，4 599.84~4 600.70 m；（d）深灰色泥岩，发育透镜状黄铁矿，4 578.10~ 4 578.14 m；（e）深灰色泥岩，含凝灰岩层，顶部夹介壳，4 578.14~4 578.36 m；（f）灰黑色泥岩，扫描电镜下见生物化石，其内部充填大量黄铁矿颗粒，石英、方解石胶结，4 552.85 m；（g）深黑色页岩，有机质发育，含植物碎屑，石英胶结，4 594.17 m；（h）炭质泥岩，见硅化后的生物骨架，生屑间由黏土矿物及黑色炭质矿物混合填隙，，4 570 m；（i）大量黄铁矿颗粒及陆源石英，4 572.13 m；（j）方解石大量充填于裂缝中，4 552.85 m。 Fig. 3 Core and microscopic characteristics of different shale lithofacies of Permian Wujiaping Formation of well FT1 in eastern Sichuan Basin

黏土质页岩岩心观察可见黄铁矿较发育，裂缝较多，方解石充填，具黑色环边（图 3h）；镜下可见有机质发育，常见植物碎屑，为石英胶结，黄铁矿零星分布，孔隙不发育（图 3i）。石英+长石的矿物质量分数为20%~29%，方解石+白云石的质量分数为10%~11%，黏土质量分数为59%~70%。

3 地球化学特征

对川东地区FT1井吴家坪组25块页岩样品进行的主、微量元素测试，由成都理工大学油气藏地质及开发工程国家重点实验室使用Quanta250 FEG（美国FEI公司）在24 ℃恒温、35% 恒湿条件下完成的。测试过程中使用能谱LL仪（INCAx-max20）进行元素分析以保证实验中矿物识别的准确度。主量元素以SiO2最为丰富，其质量分数为13.57%~86.75%，平均为49.51%；其次为Al2O3，质量分数为1.16%~22.89%，平均为13.67%；CaO，Fe2O3，K2O，FeO，MgO的质量分数分别为0.33%~7.28%，0.11%~50.11%，0.15%~3.79%，0.47%~2.89% 和0.10%~6.20%，平均分别为11.24%，4.82%，1.55%，1.24%和1.02%；其余主量元素氧化物质量分数均小于1.0%。总体上，Al2O3含量较高。富集系数（EF）可以反映沉积物中元素的富集程度[23]，通过分析Mo和U的富集系数均值可发现，Mo（EF = 2.55）和U（EF = 2）均相对富集，表明样品中可能存在有机质或黏土矿物（表 2）。

下载CSV 表 2 川东地区FT1井二叠系吴家坪组页岩地球化学元素 Table 2 Geochemical elements of Permian Wujiaping Formation shale of well FT1 in eastern Sichuan Basin 

U/Th，Ni/Co和V/Cr等值被广泛用于指示水体的氧化还原状态，值越小反映水体的氧化程度越高，值越大反映水体的还原程度越强[23-25]。通常，U/ Th > 1.25，Ni/Co > 7.00 [26]指示缺氧沉积环境；0.50 < U/Th < 1.25，5.00 < Ni/Co < 7.00指示贫氧沉积环境；U/Th < 0.75，Ni/Co < 5.00指示富氧沉积环境。本次研究利用这些比值来判别研究区吴家坪组页岩沉积时期水体的氧化还原性质，并与黄铁矿粒径判别结果进行对比。FT1井样品的测试结果显示：U/Th值为0.23~2.96，平均为1.11；Ni/Co值为1.18~15.77，平均为6.70。以上比值显示川东地区吴家坪组页岩沉积时期整体处于贫氧环境，且U/Th，Ni/Co和V/Cr的值整体上呈现出随深度变小而逐渐增大的趋势，反映出川东地区吴家坪组沉积时期水体由贫氧条件向缺氧条件过渡的特征，而这种氧化还原条件的变化很可能是由一次较大规模的缺氧事件所导致的（图 4）。

下载原图 图 4 川东地区FT1井吴二叠系家坪组页岩元素比值与深度的关系 Fig. 4 Vertical distribution of shale element ratio of Permian Wujiaping Formation of well FT1 in eastern Sichuan Basin
4 对大洋缺氧事件的指示意义 4.1 黄铁矿形态及粒径分布

通过场发射扫描电子显微镜（FESEM）对研究区吴家坪组页岩样品中草莓状黄铁矿球粒的直径进行观察、测量和记录，结果显示，川东地区吴家坪组页岩中的黄铁矿形态主要有草莓状、柱状、部分重结晶和不规则团块状。其中草莓状黄铁矿含量相对较高，常呈带状分布；柱状黄铁矿一般由草莓状黄铁矿通过重结晶作用形成；部分重结晶黄铁矿是在黄铁矿边缘发育一些絮状物，往往是由富流体的成岩作用或低程度的变质作用引起；不规则团块状黄铁矿具有棱角发育的边缘；部分草莓状黄铁矿微晶颗粒间可见自生石英发育，也可见有机质充填，偶见粒间孔（图 5）。

下载原图 图 5 川东地区FT1井二叠系吴家坪组扫描电镜下黄铁矿形态 （a）部分重结晶草莓状黄铁矿，4 594.17 m；（b）黄铁矿大量发育，填充在方解石颗粒间，可见柱状黄铁矿，4 552.85 m；（c）重结晶黄铁矿，可见草莓状黄铁矿的二次生长现象，4 572.13 m；（d）草莓状黄铁矿，孔隙中充填有机质，微晶石英发育，4 544.41 m；（e）呈带状分布的草莓状黄铁矿，4 594.17 m；（f）不规则团块状黄铁矿，4 544.41 m。 Fig. 5 Pyrite morphology under scanning electron microscope of Permian Wujiaping Formation of well FT1 in eastern Sichuan Basin

对川东地区吴家坪组页岩中的草莓状黄铁矿进行统计，得到其平均粒径（MFD）均值为5.18~10.75 μm，高于硫化（缺氧）海洋环境中的草莓状黄铁矿粒径平均值（5.0±1.7 μm），并随深度的减小而逐渐接近这一平均值，由此推测吴家坪组页岩形成于由贫氧环境逐渐向缺氧环境转化的过渡环境中（表 3）。

下载CSV 表 3 川东地区FT1井二叠系吴家坪组页岩黄铁矿粒径相关参数 Table 3 Parameters related to framboidal pyrite particle size of Permian Wujiaping Formation shale of well FT1 in eastern Sichuan Basin

Wilkin等[10]制作了草莓状黄铁矿平均粒径对标准偏差的二元图解（图 6a）以及草莓状黄铁矿平均粒径对偏态系数的图解（图 6b），并在平均粒径对标准偏差的二元图解上划分出硫化环境与贫氧—氧化环境。综合利用这2种图解来判别研究区吴家坪组页岩沉积时期水体的氧化还原性质，样品点均落在贫氧—氧化区域，进一步说明吴家坪组页岩整体形成于贫氧—氧化环境。同时，图中部分样品点十分接近缺氧环境与贫氧—氧化环境的分界线，为吴家坪组页岩黄铁矿形成于贫氧—氧化环境向缺氧环境过渡时期提供了证据。

下载原图 图 6 川东地区FT1井二叠系吴家坪组页岩草莓状黄铁矿粒径研究交会图（据文献[10] 修改） Fig. 6 Cross plots of particle size of framboidal pyrite of Permian Wujiaping Formation shale of well FT1 in eastern Sichuan Basin
4.2 黄铁矿形态对缺氧事件的响应

川东地区二叠纪有孔虫的研究[27]显示，茅口组沉积期水体为氧化环境而吴家坪组沉积期整体显示为贫氧环境，这与本次研究中的粒径统计分析结果及地化数据分析结果相符。虽然吴家坪组沉积期整体显示贫氧—氧化环境，但随取样深度由大至小所指向的氧化还原环境明显由贫氧阶段过渡到缺氧阶段，结合地化数据分析，显示吴家坪组沉积晚期水体已接近缺氧甚至已经进入缺氧环境。由于大隆组沉积期为典型的静海深水缺氧环境[27]，这一情况与茅口组—吴家坪组—长兴/大隆组的地层变化所对应的氧化—贫氧—缺氧的环境变化一致。

华南地区在二叠纪处于特提斯构造域东部，其周缘被古特提斯洋东段及古太平洋所围限。受峨眉地幔柱活动的影响，大约在吴家坪组沉积早期峨眉山玄武岩全面喷出地表，长兴组沉积期这一火山活动结束[28-30]。火山喷发释放的气体导致海洋缺氧，且其变化节点与茅口组—吴家坪组—长兴/大隆组地层所反映出的水体含氧量变化具有同步性，从而得出草莓状黄铁矿形态对峨眉山玄武岩喷发的响应模式（图 7）。茅口组沉积晚期，岩浆上拱使四川盆地形成位于海平面之上的穹窿，此时水体处于氧化环境；吴家坪组沉积早期，峨眉山玄武岩全面喷出地表，穹窿中心为陆相喷发，周边海域为水下喷发，此时大量二氧化碳随岩浆喷出，溶于水体，使得水体中浮游生物繁殖加快，耗氧量增加，造成水体含氧量的持续下降，形成吴家坪组沉积期水体的贫氧—氧化环境，草莓状黄铁矿粒径较大且分布范围较广；随着火山活动的持续，CO2不断涌出，浮游生物大量繁殖，水体缺氧程度不断加剧，至大隆/长兴组沉积期峨眉山玄武岩岩浆活动已至尾声，此时水体已完全处于缺氧甚至硫化环境，草莓状黄铁矿粒径较小且分布范围较窄。

下载原图 图 7 川东地区二叠系吴家坪组草莓状黄铁矿的形成机制（a，b）及其对缺氧事件的响应模式（c） Fig. 7 Formation mechanism of framboidal pyrite(a, b) and its response model to anoxic events(c)of Permian Wujiaping Formation in eastern Sichuan Basin
4.3 地质意义

二叠纪—三叠纪发生了著名的前乐平世生物灭绝事件，峨眉山大火成岩省的喷发及其伴随的海洋缺氧目前被认为是造成这一事件的首要原因[31]。研究川东地区吴家坪组页岩黄铁矿对这一缺氧事件的响应特征有利于精确晚二叠世大洋缺氧事件的波及范围，完善峨眉山大火成岩省的喷发与海底缺氧事件的响应机制，可为研究矿物与环境变化之间的耦合作用提供参考。黄铁矿作为泥页岩中广泛发育的一种矿物类型，与页岩中有机质丰度存在正相关关系[32]，可为优质储层发育机理研究与优质储层预测提供依据，在储层孔隙系统中占有重要位置[33-34]。虽然页岩中黄铁矿对油气富集的作用仍待深化研究，但分析其对环境的各种响应特征在页岩油气富集规律分析方面仍具有重要意义。

5 结论

（1）川东地区二叠系吴家坪组页岩矿物组成较为复杂，富含黏土矿物，黄铁矿发育，岩石类型主要有钙质硅质混合页岩、硅质页岩、黏土质页岩3种。

（2）岩心样品的地化分析表明川东地区吴家坪组页岩主要沉积于贫氧环境，U/Th，Ni/Co及V/Cr等值随取样深度的增加而减小，水体缺氧程度逐渐增大，揭示吴家坪组沉积期研究区正处于一个缺氧事件的发展期。

（3）吴家坪组沉积时期草莓状黄铁矿的平均粒径随深度增大而增大，与地化数据分析对比，这种变化是由二叠纪晚期大洋缺氧事件对川东地区吴家坪组页岩黄铁矿的影响所导致。

（4）由峨眉山玄武岩喷发所导致的缺氧事件涉及茅口组沉积晚期—吴家坪组沉积期—大隆/长兴组沉积期，在此沉积阶段川东地区水体缺氧程度不断加剧，至大隆/长兴组沉积时期已完全处于缺氧甚至硫化环境。

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