2025, Vol. 37
2. 大庆油田有限责任公司 勘探开发研究院，黑龙江 大庆 163712
2. Exploration and Development Research Institute of PetroChina Daqing Oilfield Co., Ltd., Daqing 163712, Heilongjiang, China
火山灰是火山碎屑岩类的一种，主要由火山喷发物质经风力或水体搬运，在湖盆沉积而形成的有凝灰质结构的岩石，粒径小于2 mm，具有火成岩与沉积岩的特征[1-2]。地质历史中，大规模火山活动与生物灭绝事件密切相关，是大规模海洋生物灭绝的诱发因素[3]。火山灰常与富有机质沉积物相伴生，凝灰岩由于自带铁、磷、钼等营养物质，对湖相生物繁殖及有机质的富集具有重要的促进作用[4-8]，在含火山灰泥页岩中有机碳含量（TOC）可高达4% 以上[9-10]，其年代学研究可精确限定地层时代，用于古生物及沉积古环境分析[6]，因此，火山灰对于地层定年、环境分析及有机质富集具有重要意义。
松辽盆地含油层系多、油气丰富[11]，白垩系青山口组烃源岩是盆地油气的主要来源，也是重要的页岩油富集层位，同时该层也发现大量火山灰。学者们围绕青山口组页岩形成的构造、沉积环境、页岩油原位成藏理论等方面开展了广泛地研究[12-15]，但对青山口组火山灰的研究，主要集中在岩性及构造-火山事件及地层年代方面，仅在松科1井青一段发现了2层火山灰、青二段发现了1层火山灰[16-17]，认为在陆相坳陷地层中也存在规模相当的火山喷发事件和缺氧事件[18-19]。黄清华等[20]通过火山灰磷灰石裂变径迹测定认为青一段底界年龄为97.5 Ma，与国际上Cenomanian阶对应。党毅敏[21]通过 40Ar/39Ar同位素年龄认为青一段底界年龄为91.35 ± 0.48 Ma，属于Turonian阶，可见不同学者观点不一致。此外，对于青一、二段全层系火山灰的空间分布特征及其对有机质富集的关系鲜有人研究。近年来，古龙页岩油的勘探发现及二十余口全井段取心资料为分析青一、二段火山灰纵向分布特征及其与有机质富集的关系提供了重要依据。
以松辽盆地青山口组页岩层系火山灰为研究对象，通过岩心观察、氩离子抛光-场发射扫描电镜、全岩X射线衍射等宏微观相结合的方法，对其岩石学特征、分布特征进行分析，通过锆石U-Pb定年分析，结合构造环境及全球缺氧事件探讨其形成环境及喷发期次，厘清其油气地质意义，以期为松辽盆地页岩油基础地质理论及油气富集规律研究提供一定指导。
1 地质概况松辽盆地位于中国东北地区，油气资源丰富，是典型的陆相沉积盆地，共划分为中央坳陷区、北部倾没区、东北隆起区、东南隆起区、西南隆起区、西部斜坡区等6个一级构造单元，其形成和发展经历了白垩系同裂陷、裂后热沉降、大规模构造反转及新生代断拗4个演化阶段[22]，形成了同裂陷构造层、坳陷构造层、反转构造层及新生代断拗构造层。同裂陷构造层包括白垩系火石岭组、沙河子组、营城组及登娄库组；坳陷构造层包括白垩系泉头组、青山口组、姚家组及嫩江组，其中泉头组—青山口组为坳陷构造层快速沉积阶段，姚家组—嫩江组为缓慢沉积阶段；反转构造层包括白垩系四方台组和明水组；新生代断拗构造层包括古近系、新近系及第四系。松辽盆地中浅层油气主要分布在白垩系泉头组—嫩江组的萨尔图油层、葡萄花油层（P）、高台子油层（G）和扶杨油层（FY）。
盆地火山灰主要分布在白垩系青山口组一段和二段（青一、二段）[22]，青一、二段自下而上划分为9个层系，依次为Q1—Q9，其中Q1—Q6为青一段，Q7—Q9为青二段。其岩性以湖相泥页岩为主，夹有薄层生物灰岩、钙质粉砂岩、泥质白云岩及火山灰[23-24]。其中，中央坳陷区中西部的齐家—古龙凹陷青山口组Q1—Q9层系是中—高成熟页岩油勘探开发的重点对象（图 1b），前期研究认为该套页岩有机质丰度高、类型好、生烃潜力大、热演化程度高[24-25]，页岩层系内部发育大量页理缝和基质孔隙[24]。
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下载原图 图 1 松辽盆地构造分区（a）及白垩系岩性地层综合柱状图（b）（据文献[22]修改） Fig. 1 Structural zoning(a)and stratigraphic column of Cretaceous(b)of Songliao Basin |
对松辽盆地北部中央坳陷青一、二段岩心进行观察（图 2）可知：火山灰以凝灰岩为主，呈灰白色、灰色，单层厚度小，为0.3~2.0 cm，最大厚度为3.0 cm。连续取心显示火山灰与上下岩层接触关系主要有2种，一是呈突变接触，代表了沉积时水体相对比较安静，火山灰整体沉降到湖中保存下来；二是火山灰呈锯齿状下渗到下伏页岩地层中，主要发育变形构造特征，揭示火山灰沉积时水体比较动荡，推测有浊流沉积、地震或者岩浆活动。
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下载原图 图 2 松辽盆地白垩系青山口组火山灰岩心照片 （a）火山灰，F16井，青二段，1 848.37 m，厚度为1.0 cm；（b）火山灰，X47井，青一段1 982.01 m，厚度为1.0 m；（c）火山灰，A3井，青一段，2 507.80 m，厚度为1.5 cm；（d）火山灰，Y4井，青一段，2 386.40 m；（e）火山灰，Z2井，青一段，1 878.99 m；（f）火山灰，A5井，青一段底，2 510.81 m，厚度约为2.0 cm；（g）火山灰，A5井，2 394.34 m，厚度为1.5 cm；（h）凝灰岩，A10井，青一段，2 593.18 m，厚度为1.5 cm；（i）火山灰，A8井，青二段Q9，2 413.70 m，厚度为0.3 cm；（j）火山灰，A8井，青二段Q7，2 446.70 m，厚度为0.3 cm；（k）火山灰，A8井，2 452.40 m，厚度为1.2 cm；（l）凝灰岩，SK1井，青二段，1 673.00 m，厚度为0.5 cm；（m）凝灰岩，SK1井，青一段，1 780.20 m，厚度为1.3 cm；（n）凝灰岩，M1井，青一段Q6，1 705.00 m，厚度为0.5 cm；（o）火山灰，A10井，青一段Q6，2 512.25 m，厚度为1.5 cm。 Fig. 2 Core photos of volcanic ash from Cretaceous Qingshankou Formation in Songliao Basin |
对研究区青山口组火山灰进行场发射电镜及薄片观察，微观图像及成分鉴定采用美国FEI公司生产的QUANTA FEG 450型场发射扫描电子显微镜及美国EDAX公司生产的AMETEK型能谱仪。场发射及能谱分析结果（图 3）表明：火山灰具有凝灰结构，由黏土矿物、火山玻璃及晶体矿物组成，且火山灰具有黏土化特征，其主要成分为黑云母、菱铁矿、长石、石英及部分黄铁矿。其中黑云母是黏土矿物的主要成分，以鳞片状或者片状集合体形式存在，晶间孔及黏土矿物孔内见油膜，表明火山灰具有较强的吸附能力及储集能力；菱铁矿为三方晶系，晶体表面为菱形或四边形，集合体呈块状或结核状分布于黑云母中间；石英和长石均呈不规则多边形，零星分布在火山灰中；黄铁矿呈六边形分布，粒径较小，一般为2~4 μm。
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下载原图 图 3 松辽盆地白垩系青山口组火山灰场发射电镜微观形貌 （a）—（c）火山灰，Z2井，青一段，1 878.99 m；（b）—（f）火山灰，Y47井，青一段，2 386.40 m；（g）—（i）火山灰，M8井，青一段，1 705.00 m；（j）黑云母能谱；（k）黄铁矿能谱；（l）菱铁矿能谱；（m）钠长石能谱。 Fig. 3 SEM images of morphology of volcanic ash from Cretaceous Qingshankou Formation of Songliao Basin |
研究区青山口组火山灰XRD全岩矿物分析表明（表 1），火山灰矿物组分主要为黏土矿物，其次为菱铁矿、石英和长石。黏土矿物、菱铁矿、斜长石、石英和钾长石的质量分数分别为56.1%，27.9%，8.5%，5.9% 和1.0%。黏土矿物中主要成分为伊蒙混层，其质量分数占黏土矿物的87.0%；其次为伊利石和绿泥石，质量分数分别为8.0% 和5.0%。
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下载CSV 表 1 松辽盆地白垩系青山口组火山灰全岩矿物及黏土矿物相对含量分析表 Table 1 Relative content of whole rock minerals and clay minerals of volcanic ash of Cretaceous Qingshankou Formation in Songliao Basin |
15口井火山灰厚度统计（表 2，图 4）表明：青一段火山灰纵向上主要分布在Q1和Q6层系，Q1层系火山灰厚度最大，为1.0~3.0 cm，其次为Q6层系，火山灰厚度为1.0~1.5 cm。青二段火山灰在Q7，Q8和Q9均有分布，但其厚度明显变小，一般为0.3~1.0 cm，仅在盆地东部的C21井厚度较大，为2.0 cm。整体上，青一段发育火山灰厚度更大，表明青一段沉积时期周缘火山活动更强，间接反映了青一段至少有2期构造活动强度较大，而青二段构造活动强度明显变小。平面上，青一段Q1层系火山灰表现为“西厚东薄”，青二段Q8层系火山灰表现为“东厚西薄”。
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下载CSV 表 2 松辽盆地白垩系青山口组钻遇火山灰统计 Table 2 Statistics of volcanic ash encountered during drilling in Cretaceous Qingshankou Formation, Songliao Basin |
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下载原图 图 4 松辽盆地白垩系青山口组青一段钻遇Q1层系火山灰平面厚度分布特征（a）及统计直方图（b） Fig. 4 Thickness distribution of volcanic ash(a)and statistical histogram(b)of Q1 layer encountered during drilling in the first section of Qingshankou Formation in Cretaceous of Songliao Basin |
选取A8井青一段底界之上2 m处厚度为4.0 cm的火山灰进行锆石U-Pb年龄测试，测试工作在中国石油大学（北京）热年代学实验室完成，测试设备由New Wave 193 nm（ArF）激光烧蚀系统（LA）和Agilent 7900电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）组成，累计58个测试点。其中有12颗锆石年龄数据的谐和度偏差小于90% 或大于115%，未被采用，另外46颗锆石谐和度偏差为95%~105%，具有较高可靠性。火山灰中锆石的微量元素及稀有元素含量可以反映火山灰的物质来源，以往研究认为锆石的成因类型不同，Th，U的含量及Th/U值也不同，源自变质岩中的锆石Th和U含量低，Th/U值一般小于0.1；源自岩浆中的锆石Th和U含量较高，Th/U值一般大于0.4[26]。研究区46颗锆石样品Th，U的质量分数分别为（72.35~1 914.45）×10-6，（118.34~ 1 260.46）×10-6，Th/U值为0.42~1.52（表 3），都符合岩浆岩锆石的特征。因此，青山口组火山灰基本上都来源于盆地周边岩浆岩的喷发。
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下载CSV 表 3 松辽盆地白垩系青山口组火山灰锆石U-Pb定年分析结果 Table 3 U-Pb isotopic data for zircon of volcanic ash from Cretaceous Qingshankou Formation in Songliao Basin |
火山灰微观图像（参见图 3）分析表明，火山灰中锆石呈无色透明或浅黄色，形状为六方柱或长柱状，晶体长宽比为1.5~3.0，大部分晶形小于110 μm，结晶程度好，多呈自形形态。锆石CL图像（图 5）显示，核幔边界较清晰，晶体干净，大多数锆石表面呈现环带状，具有典型的岩浆岩锆石特征。
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下载原图 图 5 松辽盆地白垩系青山口组凝灰岩锆石CL图像 Fig. 5 Zircon CL images of tuff from Cretaceous Qingshankou Formation in Songliao Basin |
火山灰的锆石U-Pb年龄数据分析结果（图 6）表明：Pb207/U235值为0.092 8~0.108 9，Pb207/Pb206值为0.045 1~0.053 4，Pb206/U238值为0.014 3~0.015 8，Pb207/U235年龄为90.000~104.000Ma，平均为95.400 Ma，Pb206/U238年龄为91.000~101.000 Ma，平均为94.300 Ma；Pb207/Pb206年龄为54.000~163.000 Ma，平均为89.500 Ma。Pb207/U235与Pb206/U238交会图显示，火山灰中锆石平均年龄为93.820 ± 0.240Ma。
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下载原图 图 6 松辽盆地白垩系青山口组火山灰锆石年龄分析 Fig. 6 Analysis of volcanic ash zircon age of Cretaceous Qingshankou Formation in Songliao Basin |
晚白垩世，依扎奈崎板块俯冲到欧亚板块之下，太平洋板块运动方向由NNW向转变为NW向，松辽盆地整体处于拉伸大地动力学背景，青山口组沉积初期，盆地整体处于快速热沉降阶段。盆地周边发生了规模相当的火山及地震等地质事件[27-29]，通常火山灰的沉积厚度与距离火山喷发口的远近有关，距离火山口越远，空气中漂浮的火山灰能量越弱，沉积到湖盆中的火山灰厚度越小。青一段火山灰在盆地西部钻井岩心中发现频次较多，沉积厚度较大，因此，推测盆地西部周缘火山喷发规模较大，频次较高。东部青一段钻井岩心中有厚度较小、频次较低的火山灰，推测东部周缘也发生了小规模的火山喷发；东部青二段火山灰沉积厚度相对较大，表明青二段沉积时期火山喷发规模较大。盆地西部青二段钻井岩心中可见厚度较小、频次较低的火山灰，推测西部周缘发生过小规模的火山喷发。此外，青二段岩心可见火山灰呈锯齿状分布于下部地层中（参见图 2i—2k），说明盆地当时的拉张环境为动荡的湖泊水体提供了动力背景，很可能存在地震、浊流等地质事件，为火山灰变形构造提供了动力条件。
3.2 火山喷发期次基于科探井M8井研究发现，松辽盆地在青山口组沉积期发生过3期火山喷发事件，并在岩心上找到了相应证据[12-15]。对M8井和A8井青山口组Q1—Q9层系全井段连续150 m取心，并进行岩心精细描述及等时地层对比，结果（图 7）表明：A8井在青二段Q7，Q8和Q9等3个层系发育火山灰，说明青二段至少发生过3期火山喷发事件；M8井在青一段Q1，Q6层系和青二段Q8等3个层系发育火山灰，说明青一段至少发生过2期火山喷发事件，青二段至少发生过一次火山喷发；因此，M8井和A8井在Q8层系中发现的火山灰并非同一时期喷发，说明在青一、二段页岩层系沉积时期至少发生了6期火山喷发事件。盆地西部青一段Q1和Q6层系发育的火山灰厚度更大，说明其为盆地西部周缘岩浆岩活动喷发形成；青二段Q8层系沉积时期，盆地东部火山灰厚度更大，说明火山灰来源于盆地东部周缘的岩浆岩喷发。
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下载原图 图 7 松辽盆地白垩系A8井和M8井青山口组火山灰等时地层格架对比 Fig. 7 Comparison of isochronous stratigraphic framework of volcanic ash from Qingshankou Formation in well A8 and well M8 of Cretaceous in Songliao Basin |
由于火山灰沉积受到喷发规模、风向、水流速度及保存条件等多重因素影响，因此，并不是所有火山灰都能沉降到湖中，即使沉降到湖里，也不一定能在漫长的地质历史时期中保存下来。火山灰厚度及喷发时期岩心统计数据表明（参见图 2，表 3），Q1层系火山灰厚度最大，钻井发现最多，且盆地西部火山灰厚度大于盆地东部，推测与来自盆地西部周缘火山喷发规模较大及当时北西向风向有关。
3.3 全球缺氧事件众多学者认为在侏罗纪—白垩纪（133.000~93.500 Ma）的地史演化中，存在多期由火山喷发而引起的极热事件，极热事件导致了全球性的缺氧事件[30-34]。如刘招君等[30]认为青山口组黑色页岩沉积时期，与全球古海洋Albian期的缺氧事件发生时期相当；部分学者通过碳同位素正偏移事件研究发现青山口组底部黑色油页岩与古海洋CenomanianTuronian期界线附近缺氧事件所产生的黑色页岩相当[31-32]。也有学者认为白垩纪Cenomanian末期大洋缺氧事件（OAE2）为碳同位素正偏移类极热事件，是由于深海环境下大火成岩省喷发，把热量和营养物质直接释放到深海系统，导致海洋系统增温明显，而对浅海和陆地系统的影响相对较小[35-38]。
青一段Q1层系火山灰锆石U-Pb年龄测试测年结果为93.820 ± 0.240 Ma（参见图 6），该数据与基于松辽盆地大陆科学钻探获得的青山口组火山灰年龄不一致[20-21]，约相差2.000 Ma，其主要原因是测试方法不同，WAN等[35]，HE等[36]和WANG等[37]使用ID-TIMS方法测试的青山口组火山灰年龄介于91.886 ± 0.033 Ma和91.400 ± 0.500 Ma之间；黄清华等[18]针对青一段底界火山灰样品使用SIMS锆石P-Pb测试方法测试的火山灰年龄介于91.900 ± 1.400 Ma和88.100 ± 1.400 Ma之间，平均年龄为90.400 ± 0.400 Ma。本次测试使用LA-ICPMS方法，虽然测试精度不如ID-TIMS方法，但由于所用样品火山灰较厚（厚度为2 cm），测试过程中发现的锆石含量多，谐和度超过90% 的测点数为46个点，误差为0.240 Ma，可靠性较高，该测试结果正好与OAE2全球缺氧事件的时间93.600~ 94.300 Ma相吻合[31-32]。
同时，大规模火山喷发常伴随大量二氧化硫气体、二氧化碳及含有硫酸盐的悬浮颗粒，导致生态环境极端恶化，是大规模海洋生物灭绝的诱发因素[38-40]。青一段沉积时期，火山喷发也会造成陆地缺氧环境，进而造成陆生及湖相生物大规模灭绝和埋存，这也是有机质得以保存的重要因素。
4 油气地质意义火山喷发活动与湖底热液活动可有效促进优质烃源岩的大规模发育[41]，火山灰携带营养物质促进了页岩沉积时期古生物的大量繁殖甚至爆发，为有机质的形成奠定了物质基础，火山灰喷发之后形成的缺氧强还原环境，有利于泥页岩中有机质的保存[42-43]。
松辽盆地及其周缘火山在青一段至少喷发了2次，青二段下部沉积时期，至少喷发了4次。纵向上，有机碳含量的高值区主要分布在火山喷发后紧挨其上的4~8 m，按照青山口组沉积速率10 cm/ka推测火山灰沉积耗时0.04~0.08 Ma。该时期是全球OAE2事件火山大规模喷发时期，松辽盆地青一段大规模火山活动导致了大量生物的死亡和埋藏，之后气候又趋于温湿环境[44]，由于前期火山灰带来的营养物质，促进了藻类生物的大量繁殖，也造成随后地质时期里出现有机碳含量的相对高值段，说明火山灰间接促进了有机质的富集，奠定了该套页岩油有机质富集的物质基础。
火山活动带来的火山灰会为有机质富集提供营养物质，对有机质富集具有促进作用，据A8井青一、二段页岩有机碳含量（TOC）与Mo，Fe含量关系分析（图 8）可知，营养物质Mo，Fe含量越高，TOC值越高，进一步证实飘落到湖相区的火山灰为随后的湖水表层藻类等生物繁殖提供了丰富的营养物质，是湖泊富营养化和藻类勃发、有机质富集的重要原因，奠定了青一、二段页岩的物质基础。
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下载原图 图 8 松辽盆地白垩系青山口组页岩TOC与Mo（a），Fe含量（b）的关系 Fig. 8 Relationship of TOC with Mo content(a), Fe content(b)of shale from Cretaceous Qingshankou Formation in Songliao Basin |
综上所述，火山灰对有机质的富集作用主要体现在2个阶段（图 9）：第一阶段，火山喷发初期带来的二氧化硫、硫酸盐物质及火山碎屑落空，导致空气中氧气含量大幅降低，生物消亡，大量生烃母质快速堆积保存。第二阶段，火山喷发后期，弥漫在大气层的火山灰尘持续不断地落入水中，导致海水初级生产力提高，造成藻类及细菌大量繁盛，这些生物遗体不断堆积形成有机质丰度较高的富有机质页岩。
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下载原图 图 9 松辽盆地白垩系青山口组火山灰与有机质富集模式 Fig. 9 Enrichment models of organic matter and volcanic ash of Cretaceous Qingshankou Formation in Songliao Basin |
（1）松辽盆地白垩系青山口组火山灰以凝灰岩为主，呈灰白色、灰色，层薄，与上下岩层呈突变接触或者锯齿状接触关系；具有凝灰结构，由黏土矿物、火山玻璃及晶体矿物组成，具有黏土化特征，具有较强的吸附能力及储集能力；矿物组分主要为黏土矿物，其次为菱铁矿、石英和长石；纵向上主要分布于青一、二段，青一段发育厚度更大，平面上，青一段火山灰厚度表现为“西厚东薄”，青二段火山灰“东厚西薄”。
（2）研究区青山口组沉积初期，盆地拉张构造背景及构造运动造成了动荡的湖泊水体环境，为火山灰发育的变形构造提供了动力条件；青一段沉积期，至少发生了2期火山喷发事件，其中盆地西部周缘火山喷发规模大，东部周缘规模小，主要由盆地西部周缘岩浆岩活动喷发形成；青二段沉积期，至少发生了4期火山喷发事件，盆地东部周缘火山喷发规模大，西部周缘规模小，火山灰主要由盆地东部周缘岩浆岩活动喷发形成。
（3）研究区青山口组火山灰形成于93.820 ± 0.240 Ma，与全球大火成岩省事件带来的全球缺氧事件OAE2的时间基本一致，当时并无有机碳高值出现，但为随后0.04~0.08 Ma生物勃发提供了营养物质，奠定了页岩油有机质富集的物质基础。
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